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毕业论文课题相关文献综述
文 献 综 述
1.1引言
在当今社会，化工行业生产的日常生活用品与人们的吃穿住行息息相关。而在石油加工、石油化工、精细化工以及日用化工生产过程中催化技术起着至关重要的作用，催化剂的制备是催化过程的核心技术。常用的纳米催化剂因具有小尺寸效应、表面效应、量子尺寸效应和宏观量子隧道效应等，在加氢、氧化、还原和裂解等反应中显示出优异的催化活性和选择性，是催化剂领域未来主要发展趋势之一[1-4]。然而，纳米催化剂如纳米金属颗粒属亚稳态材料，对周围环境（温度、振动、光照、磁场和气氛等）特别敏感，易于聚集和长大，使其优异的催化性能不能得到充分或完全发挥。因此，为了保证纳米粒子的稳定性和获得较高的金属分散度，常常将纳米粒子沉积在具有高比表面的载体上，利用金属和载体之间的相互作用或空间限制，使粒子间相互隔开以阻止它们的迁移和聚集。
近年来，金属有机骨架（MOFs）作为金属载体的均相催化剂已被广泛探索。特别是，使用MOFs材料作为载体可以使催化剂上活跃的金属纳米粒子稳定。而且高的表面积和金属有机骨架（MOFs）材料的窄的孔径分布可让高度分散的纳米颗粒均匀分布，这对于控制催化剂的活性和选择性是极有好处的。随着相关研究的不断深入，具有高稳定性、超大比表面积的沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）应运而生，而ZIFs 的诞生表明MOFs 材料的研究进入了一个新的发展阶段。
1.2 沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）
1.2.1 沸石咪唑酯骨架材料
沸石咪唑酯骨架材料（ZIFs）是一类具有沸石拓扑结构的新型的金属骨架材料（MOFs）[5]。由于ZIFs是Zn/Co等二价金属离子取代传统沸石分子筛中的硅元素和铝元素,咪唑酯(咪唑或咪唑衍生物)取代传统沸石分子筛中的桥氧，通过咪唑环上的N原子相连而成的一种类沸石材料，其骨架结构类似于传统沸石，具有高稳定性，沸石咪唑酯骨架材料结合了沸石和MOFs材料的优点[6]。沸石咪唑酯骨架材料具有非常大的表面积，均一可调的孔道以及均匀的形状；咪唑环上的有机官能团可变化及化学修饰，其环上的有机官能团和不饱和金属原子，可提供催化活性中心[7]，因此在催化方面有潜在的应用价值，ZIFs材料的催化性质就是利用了其外表面的活性中心位点。
1.2.2 沸石咪唑酯骨架材料组成结构性质
沸石咪唑酯骨架材料是由二价Zn、Co等金属盐和咪唑或咪唑衍生物配体，在有机溶剂中反应生成的一种具有沸石骨架结构的MOFs材料，按分类可归为含氮杂环有机配体MOFs。ZIFs材料是主要以咪唑(或其衍生物)为双齿桥连配体通过N 原子与Zn 或Co 等过渡金属离子组装形成的配位聚合物。该类材料是具有类似硅铝分子筛孔道结构的沸石咪唑酯骨架材料，不同的是硅铝分子筛中的硅或铝原子被Zn 或Co 等过渡金属离子取代，而起桥联作用的氧桥也被替换成咪唑配体(或其衍生物)。
咪唑酯是具有共轭性质的刚性五元环，相间的N原子可以与金属离子配位，形成接近于145M-Im-M键角，与多数无机沸石结构中的Si-0-Si键角接近，这样ZIFs材料在结构上与传统的沸石分子筛类似[8,9]（图1-1）。
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