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1.1引言甲烷,天然气的主要成分,因其含量丰富,分布广泛1、重量轻、污染小等优点,已经被大量应用于汽车2、发电和其他行业,现如今,甲烷不仅仅作为一种燃料而存在,它作为新型电池的应用也越来越受到人们的推崇3,4。
近些年来有报道指出,甲烷对于臭氧层的破坏能力很强,其作为一种温室气体也远远强于CO2带来的影响,因此减少甲烷的大气排放至关重要。
就目前为止,减少甲烷有害环境影响的最有效,最简单的策略是催化燃烧5,通过这种燃烧,甲烷被完全氧化为二氧化碳和水。
然而,由于CH4是典型的非极性分子6,且在其中的C-H键具有最高的键能(434 kJ / mol),因此在低温(低于300C)下很难引发CH4的氧化。
为了解决上述问题,寻找一种可以在低温高效催化该反应的催化剂成为了问题的关键,尖晶石,作为自然界广泛存在的物质,有着很好的催化的活性7,与贵金属相比,价格便宜并且催化条件更温和有着很大的开发价值,本课题将探究在相对较低温度下利用催化剂实现甲烷完全氧化的研究,为促进相关技术的发展做出贡献。
1.2正文1.2.1非贵金属催化剂尖晶石催化CH4方面的研究进展催化剂的种类一般有两大类,稀有金属和非贵金属催化剂;一般来说,稀有金属8,9(例如,Pt,Pd),尤其是基于Pd的催化剂10,11,在低温下可表现出出色的催化性能和甲烷的完全氧化。
但是,高成本限制了它们的广泛应用。
过渡金属元素通常具有多个化合价态,并且容易在高和低氧化态之间形成氧化还原循环,并且晶格中的氧可以释放和恢复12。
例如,由于具有较高的表面积,大量的空位,较高的表面Mn4 / Mn3 比和更多的活性氧,具有适度柠檬酸蚀刻的LaMnO3表现出良好的催化活性13。
在过去的几十年中,其他金属氧化物,如铜,铬,铟和锡的氧化物也被用作催化剂14,15。
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