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文献综述
随着纳米技术的不断更新与进步，纳米材料也相应得到了突破和创新，纳米颗粒（量子点）逐渐进入学者的研究范围。纳米颗粒大多具有生物相容性好、毒性低、易溶于水以及化学惰性等优点[1]，特别是光稳定性好[2]且有丰富的颜色，可以作为生物体系的荧光探针，这使其在发光领域内占有重要的位置。
纳米颗粒的发光性质，取决于其尺寸的大小以及量子点表面官能团的性质[3]。纳米颗粒的激发谱带较宽、发射光谱窄且比较对称[4]。1993年，Norris等[5]低温光烧空穴和荧光窄化光谱合成硒化镉（CdSe）时，发现其荧光颜色会随着粒子尺寸的增大，由绿色变成红色。之后，Wang等人[6]以二氧化硒为硒源，硼氢化钠为还原剂，在水相中合成了发射光谱从绿色到近红色的碲化镉（CdTe）量子点，波长的红移范围约为525~730nm。通过研究观察可以发现，在一定条件下制得的纳米颗粒荧光效应良好且明显，激发光谱宽且连续，荧光发射峰的强度很大程度上依赖量子点的尺寸。所以，研究者们可以根据自身的需求，有目的地制备一定发射波长的纳米颗粒。
纳米颗粒的常用化学制备法主要是水热合成法。水热合成法是利用各种原料通过水热反应得到碳量子点。2010年Zhang[7]等人首次以L型抗坏血酸为碳源，将其均匀溶解在去离子水中，然后转移至高压反应釜中高温反应四小时后萃取透析得到较高产率的碳量子点，既不需要强酸处理，也不需要进一步的表面改性，并且其水溶液的稳定性也大大增强，即使在很强的pH范围内荧光也不会发生变化。而后，Liu[8]等用水热法分别以丝氨酸、组氨酸、胱氨酸合成了碳量子点，并且研究发现随着温度升高，合成的量子点尺寸会减小，产率也在不断降低（图1）。Li[9]、Pan[10]等人也利用水热法制备出了硼酸化碳量子点和磷光碳量子点。因为水热法制备过程具有绿色、简单、经济的优点，制备出的量子点粒径也较均匀，所以目前成为了碳量子点最常用的方法之一。
图1.三种不同温度下CDs的紫外/可见吸收光谱(a)丝氨酸;(b)组氨酸;(c)胱氨酸
但随着对纳米颗粒的研究不断深入，学者们发现制备出来的初步碳量子点因其荧光量子点产率不高而不足以应用于细胞成像等领域，因此提高纳米颗粒的荧光性能就显得尤为重要。2014年，Kim等人[11]将氮原子通过氨水和柠檬酸的水热碳化反应成功引入至石墨烯量子点晶格，并且发现氮掺杂碳量子点（Nitrogen-doped carbon quantum dots,N-CQDs）呈现出明亮的绿色荧光，量子产率也高达30.7％，灵敏性和选择性明显优于引入氮前的量子点，这使得其在生物传感器、生物成像和光电子器件等方面有着广阔的应用前景（见图二）。2020年，Jiang等人[12]以L-瓜氨酸为前驱体,采用水热法制备了强蓝色荧光的氮掺杂碳量子点,然后,将该N-CQDs用于金属离子的检测,实验发现该N-CQDs对Pb2 具有选择性荧光淬灭现象,基于此,建立了一种用于检测Pb2 的荧光探针。
图2.两种量子点的照片及PL谱的比较
此外，大量研究表明，若对碳量子点的表面进行修饰处理，其荧光性能也会发生很大的变化。Sun[13]等将量子点与醋酸锌混合后，加入Na2S和NaOH制得发出绿色荧光的ZnO-CQDs和ZnS-CQDs，其原因是ZnO和ZnS在碳量子点的表面上不完全覆盖，使得产物具有大量羧酸根，利于进一步钝化。Qiu[14]等人在碳量子点表面修饰各种氨基酸分子（如乙二胺）发现修饰后的纳米颗粒会随着表面状态的变化而发生改变，其荧光量子点产率也大大增加，表现出优良的PL性能，充分显示了其在各种光学材料和器件中的巨大应用潜力。
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