共价三嗪框架：合成与应用
共价三嗪骨架(CTF) 代表了一种新型的令人兴奋的有机多孔透气材料(POP)，这个材料有着独特的特性，即芳族C=N连接（三嗪单元）和不存在任何弱键。特别的是，强芳香共价键赋予CTF高的化学稳定性和丰富的氮含量，为许多实际应用和有趣的杂原子效应（HAE）带来了巨大的价值。这样独特的特性使得CTF对各种应用都有吸引力，例如气体的分离和存储，能量存储，光催化和非均相催化。基于研究现状，CTF可以被分为两类，即非晶CTF和晶体CTF。自2008年以来，一系列合成策略已经被发展了。即电热三聚策略，五氧化二磷（P2O5）催化方法，酰胺基缩聚法，超强酸催化方法和 Friedel-Crafts 反应方法。这些方法促使了研究者们创建了晶莹剔透的CTF。这个重要的评论系统地总结了CTF合成和潜在应用的发展和挑战。
1 介绍
在2008年，Thomas等人，通过使用高动态缩合反应合成了一系列具有三嗪键的聚合物，并首次提出了共价三嗪骨架（CTF）的概念，这正成为一类有前途的高性能多孔有机材料（POPs）[1-6]。CTF具有一系列独特的特性，即芳族 C=N 键（三嗪单元）和除芳族基团外不存在弱键，这使其具有高的化学稳定性，丰富的氮含量，并为它们的实际应用带来了巨大价值和惊人的杂原子效应（HAE）。这些特殊的特性使 CTF 在各种应用中具有许多独特的优势，例如分离和存储[7–11]，能量存储[12–16]，光催化[17–19]和多相催化[20–22,24]。
稳定的CTF结构不易老化，提供了长的服务年限，并且有好的经济效益。根据骨架化学理论，结晶过程需要可逆的共价键形成，但它本质上限制了稳定性[23,33,34]。 因此，各种弱连接的共价有机骨架（COF），例如环硼氧烷，硼酸酯，硼硅酸盐，亚胺，和被发现更易于水解的腙和硼嗪，尽管例如互变异构和连杆转化这些策略被应用来加强框架的稳定性[2]。从实际的观点来看，材料的高稳定性由于其经济价值和维持其材料性能而非常重要。因此，稳定的CTF结构可能对领域中的许多大规模应用有用。
丰富的氮含量自然会导致HAE，这在很多领域大大改善了许多材料的性能[26]。CTF的氮含量不仅来自三嗪键的贡献，还来自设计基团三嗪键对CTF氮含量的贡献使它们比其他类型的CTF具有优势材料[25]，例如超交联聚合物（HCP），固有微孔性聚合物（PIM）和其他COF。丰富的氮含量自然会导致特别的HAE。例如，氮原子的掺杂会影响碳材料的电子分布，因此会进一步增强电极的润湿性和电活性表面积[27]。与此同时，活性氮原子还会将假电容引入系统中[28]。这两个方面都有利于提高超级电容器的性能[12]。此外，通过杂原子掺杂进行的表面改性可以进一步提高电催化中气体的吸附和分离，传感和选择性的性能[8,29–32]。因此，具有丰富氮含量和高稳定性的CTF被认为是工业应用中最有前景的多孔材料之一。
由于它们的超强键，大多数报道的CTF为非晶或半结晶。因为在高动态的缩合反应中，键越强，越多很难形成有序的结构。CTF经常被分类为共轭微孔聚合物（CMP），这是一类无定形多孔聚合物，将共轭骨架与永久性纳米孔相结合，与其他非 共轭多孔材料和传统的共轭无孔聚合物相反[3]。在过去的十年里，已开发出一系列合成策略，例如电热三聚化策略[1]，五氧化二磷（P2O5）催化方法[6]，吖啶基聚缩合法[5,46]，超强酸催化方法[49]和 Friedel-Cra反应方法[54,55]。随着这些新方法的发现，逐渐发现具有超强键的CTF在特定的情况下，实际上可以形成一种有序的结构[4–6,35,36]。因此，有序结构的形成可能是CTF的未来。根据目前的研究现状，CTF可以分为两类：非晶CTF和晶体CTF。
到目前为止，除两个类似的评论外，还没有全面的评论系统地总结了CTF的合成和应用。一篇评论文章总结了新型三嗪基共价有机聚合物（COPs）材料的合成和表征，并更加强调了它们在非均相催化中的应用[20]。该三嗪基COPs评论还包括基于席夫碱的COF和其他由Sonogashira交叉偶联反应的三嗪基CMP，它没有形成有序结构的潜力。在这方面，我们将不讨论这些类型的聚合物，而仅概述那些不具有弱键并具有形成有序结构潜力的材料。另一篇综述整合了上述所有通用主题，从合成到在基于C，N的有机框架中的应用，但由于涉及CTF的发展领域有限[39]，该概念如此广泛以至于也包括了石墨碳氮化物[37,38]。因此，在这里，我们选择一类不具有任何弱键连接的物质，其主要连接单元是三嗪环作为概述对象，因为根据最近的研究，已发现CTF能够成功地合成有序的结构和COF。在本文中，我们将重点介绍CTF合成策略及其各种应用，这对于更好地了解CTF的研究进展和挑战以及促进CTF领域的发展将更为有用。
2 CTF的结构设计和合成
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