有机小分子CO2转化研究文献综述

 2021-09-25 20:35:34

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文 献 综 述

引言

随着人类社会大量使用以煤和石油为代表的化石燃料,CO2排放量急剧攀升,严重地影响着大气圈与生物圈原有的平衡,并由此导致了温室效应以及引发了一系列与人类生活环境紧密相关的问题,严重地威胁着人类的生存环境。怎样解决这些迫在眉睫的问题对于全球各地的科学家形成了严峻的挑战。另一方面,地球上石油、煤、天然气等含碳资源是有限的,人类活动对资源消耗速度的加快使得资源的枯竭成了摆在人类面前的另一个紧迫的问题。地球上石油、天然气、煤的含碳量仅为10Tt,而地球上大气和水的含碳量却达100Tt。如果能够变废为宝,将CO2合理地开发利用必将是解决这些问题的最好途径。[1]

目前,由于二氧化碳排放的体积大,转化的要求不同,二氧化碳的催化还原技术的使用是同于甲烷和氮氧化物的。温室气体二氧化碳的处理方法如下:回收和储存在地下和海底(碳捕获和封存);与无机固体反应生成无机碳酸盐类(最终可作为材料);转化为化学品和燃料。[2]本文着重对二氧化碳的催化转化进行论述,即上述三个选项的后两个。

二氧化碳的催化转化类型

1 吸附与转化

吸附和转化二氧化碳不仅可以消除温室气体对环境造成的污染,而且可以实现碳资源的有效利用,已经引起了人们的普遍关注。典型的有机大环超分子结构(冠醚、 环糊精、杯芳烃和葫芦脲)可以从物理吸附和化学转化两方面应用于二氧化碳的吸附与转化方面的进展。大环超分子结构具有特定的空腔结构,能够通过自组装形成具有纳米多空特性的超分子材料。尺寸、形状各异的有机大环结构、衍生物及其组装材料在选择性和分离二氧化碳方面具有不同的性能,除此之外,有机大环超分子结构可以作为反应物、催化剂或共催化剂参与下,使二氧化碳与胺、环氧化物、醇、酚盐等发生反应,这些转化实现了化学固碳和功能材料的制备,展示了有机大环超分子结构的分子识别、组装等特性在二氧化碳吸附与转化中的独特应用。[3]此外,还可以利用碳纳米管对二氧化碳进行捕获和催化[4],利用氮-杂环的卡宾对二氧化碳进行固定和活化[5]

2 化学用品、燃料与转化[1][6]

2.1 催化加氢[7]

CO2催化加氢的产物主要是甲醇 、二甲醚 、烃类等。在CO2催化加氢过程中,催化剂是影响产物种类、收率的主要因素,其次的影响因素是温度、压力、空速、原料气配比等参数。

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