文献综述
引言
氧化石墨烯GO由于表面及边缘上引入了大量含氧基团，使其易于修饰和功能化，并且可以保持化学稳定性。功能化氧化石墨烯基材料和石墨烯拓展衍生物/复合物成为近年来科研工作者的研究热点。水凝胶具有含水量高、摩擦力低、和良好的生物相容性等优良性能，由于PAA和GO之间形成强烈的氢键作用,与纯PAA水凝胶相比,纳米复合水凝胶具有优异的机械性能和热稳定性,同时具有离子强度敏感性。同时在污水治理方面，传统的染料吸附用聚丙烯酸基水凝胶存在的吸附容量低、力学性能差和难于重复利用等问题，也可以氧化石墨烯（GO）增强聚丙酸形成复合水凝胶，通过氧化石墨烯的优异的力学性能和超强的吸附能力来改善聚丙烯酸水凝胶力学性能差的不足，同时也可以赋予复合水凝胶强吸湿能力和染料吸附的能力。
1.1石墨烯及氧化石墨烯
1.1.1石墨烯概述
石墨烯是一种集高强度、高韧性、高光学吸收、极大比表面积、低生产成本等各种优异性能于一体的新型二维碳纳米材料，可用来研究碳材料晶体理论计算以及推导，非常适合用于开发优异性能的复合材料；它凭借纳米尺寸结构、优异生物相容性在电子、纳米复合物、传感器、纳米载体和新能源等方面展现了巨大的应用潜力，获得了广泛关注。石墨烯材料具有较薄的厚度、较大的比表面积、较高的透过率和较低的方块电阻等优异特性，因而具有广泛的应用前景和研究价值。 石墨烯虽然具有良好的性能，但是石墨烯的疏水性使其在水溶液中的溶解性非常小，而且由于石墨烯片层之间非常大的范德瓦尔兹力使石墨烯非常容易发生团聚，限制了石墨烯的应用。 为了解决这方面的问题， 研究者发现氧化石墨烯由于含氧官能团的引进，减小了片层间的范德瓦尔兹力，而且增加了石墨烯的亲水性，使得氧化石墨烯可以在水溶液中稳定存在。 另外，氧化石墨烯基材料与其它淬灭剂和纳米材料相比较具有超高的淬灭率，适用于多种发色团等等优点，使其成为吸附生物分子的理想材料[1-3]。
1.1.2氧化石墨烯概述
氧化石墨烯（GO）具有独特的平面蜂窝状结构，同时具有非常高的强度和优良的热稳定性能，在碳原子构成的单原子厚度的平面薄膜上含有大量的-OH、C-O-C和－COOH [4] ，这些亲水含氧官能团可以对水凝胶进行共价和非共价改性，研究表明添加少量的GO可以提高水凝胶的力学性能[5] 。在水溶液和极性溶剂中有良好的分散性,可与亲水性的聚合物形成纳米复合水凝胶。GO 的亲水性基团改善了GO与基体材料间的界面作用,使GO 具有良好的相容性, 可以显著改善材料的力学性能。如 Zhang 等[6]将 GO 与 PVA 水凝胶复合,在水凝胶中分散均匀的 GO 使其力学性能有了很大提高。Shen 等[7]研究发现,GO 能提高 PAA/GO 复合水凝胶的机械性能。另外，一些团体报道了氧化石墨烯载体可以用于载药、核酸或者其它生物药剂进入细胞用于生物显像、生物传感和其它生物治疗，并且这类石墨烯基材料具有非常独特的电性能、热性能和力学性能。由于氧化石墨烯和石墨烯的水溶性能限制其应用范围，可用高分子改善其水溶性能。石墨烯基材料 C 原子之间存在大pi;键以及其特殊的化学结构，因此可以利用电子效应和空间位阻效应，非共价接枝上水溶性良好的物质，以改善石墨烯基材料的分散性能[8-10]。
1.1.3氧化石墨烯的制备
以价格低廉且产量大的石墨为原料通过化学氧化法制备氧化石墨烯，是一种简单、便捷、低成本制备氧化石墨烯的方法。大部分剥离石墨获得氧化石墨烯的方法都是通过强氧化体系氧化剥离获得——首先，将石墨用强氧化体系氧化成为氧化石墨，再将氧化石墨通过超声作用获得氧化石墨烯。而制备氧化石墨主要的常用方法包括Brodie 方法[11]，Staudenmaier 方法[12]以及Hummers 方法[13]，基本原理都是先用酸处理原始石墨，从而得到石墨的层间化合物，然后再用强氧化剂进行氧化处理。其中，Staudenmaier 法采用了浓硫酸和浓硝酸的混合物来处理石墨；Brodie 法是利用弄硝酸和氯酸钾作为强氧化剂对石墨处理；Hummers 法是采用了浓硫酸、硝酸钠和高锰酸钾作为强氧化体系对石墨处理。强氧化剂与石墨发生氧化反应，氧原子能够进入到石墨的片层之间，使石墨片层内的pi; 键断裂，并以羟基、羧基、环氧基等含氧基团与石墨层面中的碳原子相连[14]。氧化石墨制备好后，取一定量加入适当溶剂中，通过超声作用将氧化石墨分散开形成氧化石墨烯。
1.2水凝胶概述
1.2.1水凝胶的定义
水凝胶是一种通过共价键、氢键、范德华力等作用相互交联形成具有三维网络结构，在水中能够溶胀并保持大量水分而又不溶解的聚合物[15]。由于交联结构的存在，水凝胶在水中可充分溶胀而不会溶解，同时，独特的聚合物网络结构赋予其超强的吸水性、保水性。水凝胶的多孔结构且柔软均一的质地及超高含水量的特点，使其比其它任何合成的生物材料更能模仿自然生物组织[16]，使的水凝胶更加安全、无毒。另外，凡是水溶性或亲水性的高分子，通过一定的化学交联或物理交联，都可形成聚合物水凝胶。
1.2.2水凝胶的分类
水凝胶的种类繁多,根据不同的判断标准具有不同的分类。根据对外界刺激的响应变化,可以分为传统凝胶和智能凝胶。传统水凝胶（又叫聚合物水凝胶）是拥有球形外观和纳米尺寸的，由两亲性共聚物在溶液中通过自组装而成。经过过去几十年的研究，在药物输送方面获得了大量关注[17]。但是，在环境应用方面传统水凝胶存在限制，这是因为传统水凝胶环境适应性差。智能水凝胶（又叫刺激响应型水凝胶），是指能对外界环境刺激如光、温度、p H、电场、磁场等做出响应的水凝胶——受到外界刺激时，水凝胶将发生突然而明显的物理变化。已广泛应用于药物控释[18]、组织工程[19]、环境保护[20]等领域。但是智能水凝胶的韧性和强度较低, 若单纯提高智能水凝胶的交联度会使凝胶网络弹性下降，力学强度提高的程度有限。因此用各种物理或化学方法制备综合性能优异尤其是力学性能优异的水凝胶, 在研究与应用方面都有极其重要的意义[21]。
1.3氧化石墨烯/聚合物水凝胶
氧化石墨烯（GO）具有极大的比表面积，其表面和边缘富含各种含氧官能团（如羧基、羟基和环氧基团）赋予其良好的水分散性，是一种性能优良的吸附材料[22-23]。研究表明 GO对 MB具有p H敏感的超高吸附能力，其对MB的吸附量随p H升高而增大，在p H12 时吸附量可高达983 mg/g[24]。但GO是一种片状纳米材料，直接作为吸附剂处理染料废水后难从水体中分离，残留于水体中的GO将会造成新的污染。因此,通常需要将GO与其他固态材料结合形成复合材料用于染料的吸附与分离[25-26]。
聚合物水凝胶具有交联的三维网络结构，能快速吸收并保持大量水分而不溶于水，应用于染料废水处理具有高效、低成本、环境相容性好、结构和性能可调性好等独特优势。并且，聚合物水凝胶在水中容易回收，不会造成水体的二次污染。将氧化石墨烯与聚合物复合形成水凝胶，即可改善氧化石墨烯难回收的缺陷，同时，氧化石墨烯可以增强复合凝胶，使复合凝胶有更好的力学性能、更强的吸附能力、更好的生物相容性等，从而使复合凝胶有更广的应用面。目前，已有相关氧化石墨烯与聚合物复合形成水凝胶用于染料处理的报道，如Li等[27]制备了聚乙烯醇与氧化石墨烯的复合水凝胶，使从来没有应用于染料去除的聚乙烯醇水凝胶——因为大分子链段的高度冻结——的分子链段得以运动，从而使复合水凝胶可以用于亚甲基蓝的去除。Yang 等[28]通过氧化石墨烯与聚丙烯酰胺的非共价键作用制备了 GO/PAM 复合水凝胶，该复合凝胶对阳离子染料——亚甲基蓝和罗丹明6G分别在20和60 min内吸附比达到292.84和288 mg/g。Sahraei 等[29]在含硼酸的丙酮溶液中通过凝胶法制备了新型的磁性生物吸附剂——龙胶/GO 复合水凝胶，其对阳离子染料—结晶紫、阴离子染料—刚果红、重金属离子—Pb和Cu的吸附比分别为94.0、101.74、81.78 和69.67 mg/g，并且该复合凝胶在重复使用3次后，其吸附能力没有明显缺失。
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