氧化镁-粉煤灰\矿渣固化土壤中CO2固定的定量分析和微观机理
摘要：
CO2和工业副产品的结合使用在土壤的固化方面提供了一种新颖的可替代传统波特兰水泥的方法，可在加速碳化的环境下实现CO2的永久固定并同时生产低碳水泥材料。本研究提出了两种方法来评测活性氧化镁-粉煤灰/矿渣固化土壤的二氧化碳吸收量，而不是先前针对土壤改善的研究。这项研究中检测了CO2的吸收速率，孔隙结构并分析了其微观机理，并且根据生命周期评估对每种设计的混合物的碳足迹进行了跟踪评估。加速碳化试验，压汞实验（MIP）和扫描电镜（SEM）测试的主要结果表明：（1）根据实测直接增加的重量所测得的CO2吸收量和吸收速率远远高于通过热重分析间接得到的；（2）CO2 的吸收量和吸收速率往往随着碳化持续时间，粘合剂含量和氧化镁与石灰比重的增加而增加；（3）碳化的加速导致总体孔隙体积的减少，形成更小的孔隙和更致密的微观结构，活性氧化镁相比石灰能更好的填充孔隙；（4）在可以永久固定CO2的氧化镁-粉煤灰/矿渣固化土壤中形成了碳酸镁和碳酸钙；（5）与波特兰水泥相比，氧化镁-粉煤灰/矿渣混合物的碳排放量在其整个的生命周期中均大大减少。
关键词：氧化镁-粉煤灰\矿渣 碳化 吸收速率 热力学分析 孔隙结构 微观机理
1.概述
自20世纪中期以来，人类活动产生的温室气体（主要是二氧化碳）使我们面临着与其他耗热气体相比不可逆转的巨大风险，CO2是导致气候变化的最主要因素（IPCC，2013年）。为积极解决气候变化问题，根据IPCC在2018年发布的一份特别报告，所有国家目前都在进行努力，以将预期的全球变暖的温度限制在1.5°C，这要求全世界在2050年左右实现由人为因素产生的CO2 “零”排放。为了实现这一主要目标并减轻与全球变暖相关的灾难的影响，我们必须有计划地控制和减少来自能源和工业相关部门的二氧化碳排放量，原因在于这些部门的CO2排放量在温室气体排放总量中所占的比例很大。在建筑业中，水泥制造业非常消耗能源，是重要的CO2排放源，其CO2排放量甚至占全球排放量的8％（Andrew，2018）。随着全球对二氧化碳的减排理念和可持续意识的提高，我们除生产可替代的低碳材料和提高水泥厂的能源利用效率等方法外，二氧化碳的收集，利用和储存（CCUS）技术（Sanna et al.,2014；Sanna et al.,2016）也是一种创新有效的减少碳排放的方法。
近年来，CO2的碳化固化作为一种新兴的技术，因其有可能将CO2气体转化为安全稳定的碳酸盐矿物而备受关注，其可用于创造优质和可持续的建筑材料。CO2的固化需要CO2与含 CaO或 MgO的材料相结合，该技术为生产高性能水泥/混凝土以及安全、永久固定CO2提供了可能。在以往的一些研究中，从水泥材料的角度对CO2碳化固化的技术可行性和影响因素进行了充分探讨， 如波特兰水泥（Rostami et al.,2012年），废弃水泥（Fang and Chang，2015），石灰石水泥（El-Hassan and Shao，2015），富含白石的港陆水泥（Jang and Lee，2016），轻质混凝土（Shi and Wu，2008），预制混凝土（Zhang and Shao，2016），粉煤灰混凝土（Khuntkeaw et al.,2006）和矿渣水泥混凝土（Monkman and Shao，2010）。水泥基材料的碳化固化可导致碳酸盐产物的形成（Shao and El-Hassan, 2013）和C3S和C2S水化反应的加速（Berger et al., 1972; Bukowski and Berger, 1978）。在水存在下，主要的硅酸钙会与二氧化碳反应形成方解石和文石形式的碳酸钙和水合硅酸钙凝胶（Fabbri et al., 2009）。事实证明，CO2压力，固化时间，相对湿度，温度和水灰比等因素在碳化过程中的CO2的吸收起着重要作用。（ShiandWu,2008; Shi et al., 2012; Zhang et al., 2017）。除水泥基材料外，现有的CO2固化技术也被改造为含MgO的水泥，自2008年哈里森获得新型反应性MgO水泥专利以来，该技术已在全球引起广泛关注。（Harrison, 2008）。之后，大量研究致力于开发基于MgO的材料，并考虑到相关因素（例如活性MgO-波特兰水泥）来研究其碳化和水合作用性能。（Mo and Panesar, 2012; Unluer and AlTabbaa, 2014），氧化镁-粉煤灰（Wang et al., 2019a），氧化镁粉煤灰-波特兰水泥（Mo et al., 2017），氧化镁-矿渣（Jin et al., 2015），氧化镁-矿渣-波特兰水泥（Panesar and Mo,2013），氧化镁混凝土（Dung and Unluer,2018）和纳米-氧化镁-波特兰水泥（Yao et al.,2019）。对于含氧化镁的材料，暴露于CO2后的力学和微观结构被认为很大程度上归因于碳酸镁水合物的存在，包括水镁石(Mg5(CO3)4(OH)2·5H2O)，菱镁矿(Mg5(CO3)4(OH)2·4H2O)，菱镁矿(Mg2CO3(OH)2·3H2O)和褐云母(MgCO3·3H2O)（Vandeperre and Al-Tabbaa, 2007; Dung andUnluer,2018）。特别是溶解的Mg2 在温暖的环境中会抑制方解石的沉淀，并掺入方解石晶体结构中，从而生成Mg-方解石((Ca，Mg)CO3)（DeSilvaetal.,2009;MoandPanesar,2012）。然而，在先前的研究中很少提供对固存二氧化碳的定量评估的证据，并且碳化对含活性MgO的系统的微观结构的影响还没有被很好地证明。
上述文献表明，CO2固化是一种新型有效的技术，可通过永久固定CO2来改善含CaO和MgO的水泥的力学性能。然而，尽管水泥材料中游离CaO和MgO的含量很高以及Ca和Mg碳酸盐的形成使得它们成为碳化固化剂稳定土壤的潜在候选者，但较少的研究提供了进行CO2碳化来改善土壤的可行性。这个新颖的概念已经付诸实践，并得到包括Yi et al. (2013); Du et al. (2016); Cao et al. (2017); Liu et al. (2017); Hwang et al. (2018) and Wang et al. (2019b, 2019c).的证实。 Yi et al. (2013) and Liu et al. (2017)发现水镁石，水菱镁矿和锂蒙脱石的水合碳酸镁提高了活性MgO固化土壤的强度。Du et al. (2016) and Cao et al. (2017)获得的结果证明，二氧化碳碳化可以增加经水泥固化后的Zn和Pb污染土壤的酸缓冲能力和抗压强度。与水泥处理相比，CO2固化提供了碳化后土壤的抗压强度，但将CO2浓度提高到50％或100％会降低其强度(Hwang et al.,2018). Wang et al. (2019b, 2019c)尝试将工业副产物与活性MgO和CO2一起引入污泥中进行碳化固化，然而低钙F类粉煤灰在碳化反应中不发挥重要作用。这些研究表明，二氧化碳碳化技术意味着快速提高土壤性能和减少二氧化碳排放存在巨大可能性。因此，通过碳化技术固化土壤的可行性及相关挑战将在未来的研究中得到越来越多的关注。
本研究受到研究新颖且低碳的土壤稳定方法的激发，为进一步了解其背后的微观机理，致力于将氧化镁，粉煤灰和工业副产品与水泥作为生态友好的材料用于土壤改良，并研究其对固存二氧化碳的贡献和观测其微观结构的特征。在氧化镁-粉煤灰/矿渣的代表性混合设计中，考虑了可变的固化剂掺量和粉煤灰/炉渣，氧化镁和石灰的比例。在忽略粉煤灰/矿渣中所含的MgO的碳化和将其考虑在内的两种情况下，都对所设计的不同混合物的理论CO2吸收能力进行了量化。提出了两种测量方法，即通过数字天平直接增加重量和通过TGA / DSC技术间接失重（热重分析/差示扫描量热法）来评估所设计的材料在碳化过程中捕获的CO2量并评估二氧化碳的固存能力。以往的研究一直难以量化二氧化碳吸收量和吸收效率，到目前为止，只有很少的研究集中在生命周期中二氧化碳排放量与二氧化碳吸收之间的平衡上。根据所提出的方法估算的二氧化碳吸收量以及水泥制造过程中的二氧化碳排放量，对二氧化碳的净排放进行了比较研究，以考察其在抵消水泥生产CO2的作用。通过压汞法（MIP）和扫描电子显微镜（SEM）测试，可以确定孔隙结构和微观结构特征。从这项研究中获得的知识对于进一步发展利用氧化镁-粉煤灰\矿渣和CO2进行碳化以改善土壤和固定CO2的综合技术至关重要。
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