- 文献综述（或调研报告）：
摘要
利用热力学模型对两步法制氢系统的制氢效率进行研究，可对整个系统进行分析。关注热损失的产生以及热量的回收，考虑不同活性材料的反应条件，以及这些条件对效率的影响有何不同，同时反映反应动力学因素，颗粒特性，对系统优化，提高制氢效率。
关键词：制氢，热力学，反应动力学，颗粒特性
引言
太阳能广泛分布，取之不尽，用之不竭，将其用于制氢，不产生碳排放，是一种非常清洁的能源生产方式。在太阳能制氢方面，两步式热化学循环制氢是一个非常热的话题，目前也有很大的进展。其中以钴、镍铁氧体，二氧化铈作为活性材料效果更好。但是目前主要的研究集中在活性材料的选择，处理，加工工艺等方面，而基于整个制氢系统层面上的分析较少，本次课题从系统层面入手，分析系统的效率。
正文
利用太阳能分解水制氢是一种非常清洁的能源生产过程，不产生碳排放且氢能也是一种高品质能源。然而水是非常稳定的化合物, 水的直接分解需要的温度太高，且在高温下，氢气和氧气很难及时分离，逆反应明显，因此直接热分解水在目前几乎是不可行的。
热化学循环水分解制氢的概念提出于20世纪60年代，该方法将一种或几种中间物加入水中，通过一系列不同但又相互关联的化学反应，利用热能最终将水分解成氢气和氧气，而中间物不消耗。该方法相比直接热解水制氧法可极大地降低反应温度。水热法两步制氢因其具有工艺简单，能量利用效率高等优点，是目前国际上的研究热点之一 。该循环通常以金属氧化物作为循环物质，分两步进行: 第一步，高价的金属氧化物在高温下直接分解产生氧气和次价的金属氧化物或者金属单质; 第二步，次价的金属氧化物或者金属单质在相对较低的温度下与水反应生成氢气和高价的金属氧化物，高价的金属氧化物又返回到第一步。总的来说，反应过程是先还原再氧化。
该循环的关键是金属氧化物（活性材料）的寻找。研究较多的金属主要有Zn、Fe、Sn、Ce和钙钛矿类复合金属氧化物。目前取得了很多进展，但也遇到一些问题，比如高温烧结问题，导致活性表面积的减少，制氢量明显降低；再者，反应在进行多个循环（成百上千个循环）之后，活性材料可能存在的钝化也是个问题。为了解决以上问题，目前倾向的材料主要以铁氧体材料和二氧化铈为主。
Fresno等人[1]采用以氧化锆为载体的铁氧体为材料，发现可以降低还原温度，减少高温烧结。Scheffe等人[2]以氧化铝为载体的铁氧体材料，由于生成了铝酸盐，也可以降低还原温度，避免烧结问题。对于以二氧化铈作为活性材料，加入多价的金属元素（Fe，Co，Ni，Mn），可以降低还原温度。Gokon等人[3]分析了在二氧化铈中掺杂30%摩尔分数的Fe、Co、Ni、Mn对产氢量的影响以及活性材料在循环中再生成的能力。 Muhich等人[4]将氧化反应温度和还原反应温度设置为相同的温度研究，发现等温的反应（氧化温度和还原温度相等）比大温差的反应产氢量更高。因为一般的研究分析的是闭口系统，需要较大的温差以维持氧化反应的反应物的化学势大于生成物的化学势，以驱动化学反应的进行。但是这篇文章的作者分析的是开口系统，以气体分压的改变使反应物的化学势大于生成物的化学势，驱动反应的进行。由于采用了更高的氧化温度，氧化反应速率加快，可提高整个循环的制氢速率，并且由于采用的是等温反应，避免了氧化还原之间的大温度波动，减少了不可逆热损失，也减少系统的热应力，对效率的提高和反应器材料的考虑具有积极作用。
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