文献综述
在中国,随着经济的迅速发展和人口密度的逐渐增长,污染物排放已经成为一个引起城市地区多种空气污染问题的主因[1]。大气气溶胶(尤其是碳质气溶胶)作为大气颗粒物质中重要的组成部分,已经成长为一个世界范围的重要研究课题。本次毕业设计,我与我的导师就将目光关注于大气气溶胶污染,将着重分析华北平原(济南与禹城)大气碳质气溶胶中有机碳(OC)与元素碳(EC)浓度,分析其污染特征、传输及来源。
碳质气溶胶是大气气溶胶的一个重要组成部分,占到其所有比例的20~50%[2,3]。碳气溶胶能够导致严重的空气污染,主要成分有元素碳(EC)和有机碳(OC)[4]。EC主要来自不完全燃烧,是大气中主要的光吸收成分并且能够阻断可见光到达地面[5]。OC既能够来自燃料燃烧的直接排放,也能够通过化学反应生成,可溶于水,能够加剧大气棕色云污染。碳质气溶胶在大气中的存活时间约为一周,快速的更新速度意味着控制碳溶胶的排放比仅控制CO2(大气存活时间约100年)的排放将对空气质量改善有着更加明显的效果[6,7]。这一特征也吸引了中国高校研究人员的注意力,华东各大重要城市(如北京、上海、天津、厦门)的碳质气溶胶特征都曾被不同高校的科研人员研究分析。
清华大学环境科学与工程学院人员曾在2002年9月8日到11月30日之间监测北京近郊的碳质气溶胶与PM10的浓度变化情况。观测发现每天的早晨和傍晚时段EC和OC浓度会出现两个高峰,这两个高峰的出现被印证与人类活动及当地气候状况有关。碳质气溶胶浓度会随着月份有明显的变动,最高值在11月出现。OC浓度与EC浓度之间的紧密联系意味着他们的来源大部分相同。OC/EC值随季节变化而波动,在冬季会出现小峰值。小峰值的出现也许能够解释碳溶胶的主要来源是煤炭燃烧[8]。
上海大学、烟台大学以及广州地化所的研究人员曾联合在2005-2006年上海市区和近郊两个观测点的典型季节代表月份内观测PM2.5及EC和OC的浓度。研究表明上海年平均PM2.5浓度高,细颗粒物污染严重。碳质气溶胶对于PM2.5的贡献约为30%。从季平均数值来看,秋季PM2.5及碳溶胶的浓度最大是夏季的两倍。上海各季节内的EC与OC的相关性都很强,说明它们的来源相同且大气进程相似。OC/EC比在冬季有最大值,其值的上升与当地煤烟和厨房排放有关。二次有机气溶胶(SOA)仅占细颗粒污染物的一小部分,其比例在10%左右[9]。
南开大学环境科学与工程学院人员曾在2008年1月、4月、7月及10月测定过天津地区大气颗粒物中OC和EC的浓度。最高的OC/EC比值出现在冬天,这与冬天供暖燃煤排放增加和大气扩散有关。在夏天,丰沛的雨水会用湿气带走碳质气溶胶,此时的OC/EC比值最低。二次有机碳(SOC)是天津细颗粒物的重要构成因素。虽然PM2.5和PM10中碳组分种类随季节变化大,但OC、EC1以及OP始终是其中最多的种类。这说明生物质燃烧、煤炭燃烧以及机动车排放对碳质颗粒浓度都有极大的影响[10]。
中国科学院厦门研究所的研究人员曾在厦门市区设置三个点、农村地区设置两个点观测PM2.5中EC和OC浓度。农村CM/PM2.5值较高,表明华南沿海的森林在强光照射下可能产生了大量的生物有机气溶胶。城市地区CM/PM2.5值的大小与EC浓度关系密切,呈正相关,这说明导致城市地区颗粒物空气污染的主要原因是机动车尾气、工业排放。而农村地区CM/PM2.5值的大小与EC和OC的关系不明显,说明其污染物的来源有多种[11]。
上述四个中国中部重点城市研究都指出,碳质气溶胶浓度会随不同月份变化,而在秋冬季节往往会达到OC/EC比值的峰值,这种现象的出现与冬季燃煤排放有密切关系。与此同时,城市的碳气溶胶浓度普遍高于农村地区。综合来看,各大城市OC和EC浓度按大小一般如下序所示:北京gt;广州gt;上海gt;厦门[12,13]。然而碳质气溶胶污染并非一个区域性的问题,城市地区排放出的污染性物质会伴随中国流出羽流这一现象从北向南扩散。中国科学院厦门研究所在2010-2011年间曾采用地表观察和后轨道分析、卫星成像、气象观察等方法能得出结论——由华东城市化地区的排放点迁移过来的空气污染物已经造成了大陆沿海农村地区碳溶胶浓度上升2-3倍。由中国流出羽流这一气象现象引发的气溶胶污染,令人瞩目,因此气溶胶污染应转移研究重心到东亚及南亚的空气质量和气候变化上。
由沿海城市地区释放的碳溶胶污染物不仅产生城市空气污染,更会扩散至周边农村地区、海洋地区并严重影响这些遥远地区的空气质量[14]。从中国东部的地域性城市污染点扩散出来的污染物导致了中国南部大陆边缘农村地区的EC浓度从0.7plusmn;0.3增长至1.9plusmn;0.4 mu;g/m3,同时OC浓度从4.0plusmn;1.3增长至8.0plusmn;3.2mu;g/m3。不论中国的城市地区还是农村地区都表现出了比欧洲和北美更高的碳溶胶浓度,这意味着在中国大陆及其周边区域上存在大气污染羽流的地方扩散现象[15]。虽然仍有很多必须要进行的研究,但农村沿海接受地区得到的地标观察、后轨迹分析和卫星云图仍表明该地工业和城市的排放受中国流出羽流的影响碳溶胶浓度上升了2-3倍。东南亚地区的大气棕色云可以通过对城市沿海地区人为排放的有效管理得到控制。
本毕业设计将应用上述文献所记载的相关方法,结合拉格朗日混合单粒子轨道(HYSPLIT)运输和扩散模型,分析华北平原(济南与禹城)大气碳质气溶胶中有机碳(OC)与元素碳(EC)浓度,分析其污染特征、传输及来源。
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