文献综述
摘要：在氧电催化过程中，开发高活性、高稳定性、低成本的ORR催化剂具有重要的研究意义。其中，无金属杂原子掺杂（如B，N，S，P等）碳纳米材料在ORR催化性能方面具有明显的优势。由于氧析出反应过程电势高、动力学缓慢、传统催化剂成本高等原因，限制了电化学水分解技术的发展。本文综合介绍了自组装过渡金属M@BCN纳米片以及其它过渡金属与非金属杂原子耦合的电催化材料的研究。
随着人口的急剧增长，化石能源的使用量迅速增长，化石燃料的不可再生导致了能源的日渐枯竭。同时煤、石油、天然气等的不充分燃烧也对环境造成了巨大污染，新能源的开发和利用已成为近年来最为重大的课题之一[1,2]。
和可再生能源相结合，电催化能源转化和存储技术是取代化石能源，减少排放，获取高价值化学品的重要途径。其中，电催化剂是电催化能源转化和存储的核心，起到了提高转化效率和选择性的作用[3]。设计和发展新型电催化剂，是目前电催化能源转化的当务之急[4,5]。
氧化还原反应（oxidation reduction reaction，ORR），涉及多步基元反应和不同中间产物。从热力学及动力学角度分析，ORR过程过电位较高，反应可逆性差，交换电流密度低（仅为10-9-10-10 A cm-2），反应速率远低于阳极上燃料的氧化速率，并且碱性燃料电池的内环境为强碱性溶液KOH对阴极催化剂的腐蚀比较严重[1,7]。因此，开发高活性、高稳定性、低成本的ORR催化剂具有重要的研究意义。
三元硼碳氮(BCN)化合物具有与BN相似的六方和立方型结构，六方BCN（h-BCN）性质介于石墨和六方BN（h-BN）之间，是半导体或半金属，且通过改变原子成分，其禁带宽度和半导体性能具有可调性；立方BCN（c-BCN）的性质与金刚石和立方BN（c-BN）相似，但却具有比金刚石更好的耐高温氧化性及化学惰性和比c-BN更高的硬度和耐磨性，是一种新型的超硬材料,其具有的特殊电学、光学、热学和机械性能，使其得到广泛的应用。
常见的ORR催化剂，从成分上大体分为Pt基贵金属催化剂和非贵金属催化剂等[6-8]。Pt金属由于自身外部独特的电子排布，具有高于其他类催化剂的催化活性。然而，贵金属Pt在地球储存量低，在化学化工各个领域均有需求[1],以及一氧化碳中毒容易失活,燃料交叉效应和低耐久性等因素大大限制了Pt基催化剂的发展[3,4,9]。其他材料如过渡金属二硫族化合物[10] 和碳纳米材料[11-14] 被视为极有前途的候选材料。
1自组装金属-氮-碳纳米片材料在电催化上的研究
金属-氮-碳（M-N-C）催化剂由于其价格低廉、催化活性高、稳定性好以及抗醇类交叉污染能力强而受到广泛的关注[1]。
Yeager等首次通过热解N4大环化合物制备出M-N-C催化剂，开辟了M-N-C催化剂领域[14]。M-N-C催化剂能有效提高ORR活性，主要原因是金属催化位点表面具有富电子结构，可以高效的将电子转移到O2的pi;*轨道上，使得O-O键变弱，容易断裂，进而提高了ORR催化剂活性。
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