文献综述
光与物质相互作用研究是一个经典而永恒的课题。随着人们对光的本质逐渐认识以及对物质结构的深入探索,光与物质相互作用的新现象不断涌现。近年来,贵金属纳米结构由于其独特的表面等离激元共振光学性质而引起了人们广泛的关注。这个特性源于金属纳米结构表面自由电子在入射光激发下的集体共振,并由此引发增强的光散射和吸收,以及极大的局域场增强效应。这些效应都强烈依赖于颗粒的形状大小、空间排布以及局域介电环境。通过改变这些参数,人们可以调控设计各种希望得到的金属纳米材料来实现生物化学传感、医学成像和医疗诊断等应用。
众所周知,金属纳米颗粒在外电磁场作用下,其费米能级附近导带上的自由电子产生集体振荡,产生局域表面等离激元(LSP),这使得金属纳米颗粒表现出重要的光学性质。当入射光的频率位于LSP共振的位置时,颗粒的LSP共振模式产生,金属颗粒周围的局域场强有非常强烈的增强。LSP的共振位置与颗粒的形状、尺寸、大小、组成以及周围环境的折射率均有关系。当入射光的波长远大于颗粒的尺寸,即颗粒的大小处于亚波长尺度时,LSP共振为纯偶极子共振;对于尺寸较大的颗粒,则会出现高阶LSP共振。人们用不同的方法相继制备了各种尺寸及形状(包括球状、棒状、三角状、立方体等)的金属纳米粒子,通过改变金属纳米颗粒的尺寸、形状和周围介电环境等因素来调控其光学性质,开辟了许多新的研究方向,如基于表面等离子体的基本元件、微纳传感探测等等。另外,金属纳米粒子周期阵列的LSPR性质的实验研究也取得了很大的进步,人们制备了椭球、圆柱、弯月等形状的金属纳米粒子的周期阵列,研究了其光学性质和表面增强拉曼光谱等方面的应用。
一般情况下,金属纳米结构的内部与表面存在大量自由电子,形成自由电子气团,即表面等离子体。当入射光与金属纳米结构的表面自由电子气团发生共振时就形成了表面等离子体共振,从而在光谱上表现为一个强共振吸收或散射峰。从物理形态来划分,金属纳米结构可以分为两大类,即金属纳米颗粒结构和金属纳米平面结构。在表面等离子体共振条件下,入射光电场的能量强烈地限制在金属结构的表面,尺度控制在亚波长范围内。这个基本的特性使得基于金属纳米结构的光学元件微型化和集成化成为可能。另外,金属纳米结构的表面等离子体光学特性在光学催化、光学传感气、生物标记、医学成像、太阳能电池,以及表面增强拉曼光谱等领域有广泛的应用前景,这些功能和金属纳米结构与光相互作用时产生的表面等离子体共振密切相关。
在早期,由于科技水平、制作工艺的落后大大制约了微型电子元器件的发展,难以制备纳米尺寸的电子元件,因此表面等离激元的特殊性质得不到体现,未引起相关领域科学家的重视。如今,随着信息技术的迅猛发展,特别是纳米结构的光电子元件制作技术的日渐成熟,所以表面等离激元又重新引起了人们的广泛关注。研究发现,入射光波的能量很大一部分由于热损耗丢失掉了,从而使得反射光的能量降低到了很小,因此可以讲反射光谱的最小值与纳米结构金属颗粒的表面等离激元共振结合在一起加以应用。表面等离激元共振波长对于周围环境变化非常灵敏,哪怕是周围环境的介电常数变化了万分之一,都可以感应到。因此利用这种较强灵敏度的特性研制出生物传感器和其他化学传感器用于生物医学等领域,并取得了重要的进展。最近几年,随着纳米科技的发展,越来越多的科学家开始关注金属纳米结构的表面等离激元共振特性及传播特性。因此,随着更多的科学家加入对表面等离子体的研究中,关于金属纳米结构相关特性的研究越来越成熟。
对金属纳米粒子及其团簇和阵列结构的系统性研究多借助于数值计算方法,因此各种数值处理方法相继被提出,如T矩阵法(T-matrix)、时域有限差分法(FTDT)、多极法(MMP)和离散偶极近似法(DDA)等。DDA方法相对于常见的T矩阵等数值处理方法,适用范围更广,不受颗粒尺寸及具体形状的限制,程序处理也更简单,在计算光与金属纳米颗粒的相互作用方面显示出了较强的优势性。它不仅可以得到金属纳米颗粒的消光光谱、散射截面等远场光学性质,还能得到颗粒周围的近场分布,因此以此为基础对金属纳米颗粒的光学性质进行了研究。
本课题拟利用耦合偶极近似方法,理论上研究金属纳米颗粒阵列的光散射性质,分析颗粒形状大小、颗粒间距对光散射近场特性的影响,并探讨其物理机理。该研究为纳米粒子在光学显微镜、生物传感元件、数据存储等领域中的应用提供有效地理论参考。
参考文献
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