ZIF-8衍生碳负载钯复合催化剂的制备及性能研究。
- MOFs研究现状
金属有机骨架材料（metalorganicframeworks，MOFs）是由无机金属和有机配体通过位点构筑而形成的结晶多孔材料。采用金属有机骨架(MOFs)作为前驱体制备多孔碳材料可以有效地避免污染因素，且MOFs本身就是一种具有规则空穴结构的晶态多孔材料，其含碳量较高，煅烧前不需要添加额外的碳源就可以得到纳米多孔碳，方法简单易行。由于较大的比表面积和多孔结构，近几年研究人员已经研究合成了多种不同类型的MOFs基碳材料，并将这些多孔碳材料应用于气体分离与吸附、催化反应、氢气存储等诸多领域。而多孔碳材料具有较大的比表面积、优异的吸附能力和表面活性等优点在处理废水中也被广泛应用。如:2019年，Ghamsari等采用磺化-氧化活性炭的方法来去除水溶液中的亚甲基蓝;Zhu等通过调节pH值和水热处理生物质衍生的碳材料来处理含有亚甲基蓝的污染水;2019年唐祝兴课题组研究了Fe3O4@ZIF-67复合材料对亚甲基蓝的吸附作用。尽管基于MOFs材料的多孔碳吸附性能得到了广泛关注，但是对煅烧温度与其形貌和吸附性能之间关系的系统研究相对较少。2012年，Yusuke课题组研究了600℃-1000℃下直接碳化ZIF-8得到多孔碳，研究发现碳化温度是获得高比表面积和大孔容积的关键，ZIF-8完全碳化所需要的温度要高于800℃。2016年，Salunkhe课题组以ZIF-8为碳源，研究了700-1000℃的煅烧温度对所制备碳材料孔径和电化学性质的影响。
金属骨架有机化合物（MOFs）由于其本身的性质如高度有序的三维框架结构、可控的孔隙率以及可调的化学性质使得它成为制备TM-N-C催化剂最有前景的前驱体之一。MOFs的表征方法多样，可以采用紫外可见分光光度计，比表面及孔径分布分析仪测试其吸附特性。
- ZIF-8的研究现状
ZIF-8是由Zn2 和咪唑基配体构成的一种具有拓扑结构的多孔材料，是沸石咪唑酯金属有机骨架(ZIFs)中的典型代表。ZIF-8的骨架结构由Zn2 与咪唑基配体中的N原子相连形成的ZnN4四面体结构单元构成，具有永久性的孔隙、高表面积、疏水性、开放的金属位点以及卓越的水稳定性和热稳定性。ZIF-8材料已在气体吸附与储存、载药与运输、非均相催化以及污染吸附等领域显示出良好的应用前景，同时也可以作为制备纳米ZnO的前驱体，引起了研究者的浓厚兴趣。因此，ZIF-8材料的制备已经成为了金属有机骨架材料(MOFs)领域的研究热点之一。将2-甲基咪唑(2-MI)的甲醇溶液缓慢沉积至氢氧化锌的氨水溶液中，几天后逐渐得到了无色多面体晶体，命名为ZIF-8。上述方法虽然可以获得ZIF-8材料，但是制备效率比较低。因此，为了更加高效地合成ZIF-8材料，人们通过改变溶剂种类、添加模板剂或表面活性剂、控制反应温度等因素来优化ZIF-8材料的制备条件。目前，制备ZIF-8材料所常用的溶剂有水、氨水、甲醇、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)等，常用的模板剂或表面活性剂有乙醇胺、二乙胺、L-组氨酸、聚乙二醇、十二烷基硫酸钠、聚乙烯吡咯烷酮、十六烷基三甲基溴化铵等。例如，刘静等以硝酸锌和2-甲基咪唑为原料、甲醇为溶剂，加入表面活性剂(聚乙二醇、十二烷基硫酸钠、聚乙烯吡咯烷酮中的一种)，在20～60℃搅拌反应1～6h后静置10～18h，形成白色浑浊溶液，离心得到的沉淀物用甲醇洗涤3～5次，然后在100～200℃烘箱中干燥1～5h，制得了ZIF-8。ZIF-8具有如下性质：
- ZIF-8具有高疏水性，化学稳定性和热稳定性，具有广泛的应用价值。
- 具有高的气体选择性和气体吸收性，可应用于气体储存和气体净化。
在一步法合成ZIF-8实验中：李闯等通过制备了一种羧酸根保护的Pt纳米溶胶,并以水为溶剂,增加2-甲基咪唑的加入量,实现了室温下ZIF-8晶体的快速生成.在室温合成ZIF-8的过程中加入羧酸根保护的Pt纳米溶胶,通过羧酸根与ZIF-8之间存在的化学吸附力,实现ZIF-8对Pt纳米粒子的包覆.羧酸根不仅可以稳定溶液中的纳米粒子,同时还起着“桥梁”的作用.羧酸根中的C=O基团与ZIF-8中的Zn原子或有机骨架之间弱的配位作用,增加了纳米粒子和ZIF-8之间的亲和力,实现了金属纳米粒子被ZIF-8包围.Pt纳米粒子的引入对ZIF-8的形成也没有影响,得到的Pt@ZIF-8材料拥有良好的晶体结构和高的比表面积。
在对于ZIF-8的吸附性能的研究中：王春宇等在研究中煅烧温度低于500℃时，碳化样品保持了ZIF-8的结构及形貌。温度达到600℃时，ZIF-8开始分解碳化，结构中的Zn转变成ZnO，形成ZnO@C复合物，但其光催化活性较低，这是由于ZnO被C包裹减少了与亚甲基蓝分子接触概率。随着温度的进一步升高，ZIF-8碳化成为具有石墨相结构的多孔碳。煅烧的温度越高，颗粒的团聚越明显，纳米级颗粒聚结形成明显的的块状物；碳化样品的比表面积越高，介孔和大孔所占比例也越大。亚甲基蓝的脱除实验显示，随着碳化温度的增加，碳化样品的脱除效果显著提高，1000℃碳化所形成多孔碳的脱除效果优于市售的活性炭，主要与高的表面积及多的介孔及大孔相关。
- 研究内容和方法
本课题主要是设计并制备ZIF-8衍生碳负载钯的复合催化剂并实现还原硝基酚类化合物。通过研究ZIF-8不同温度下得到的碳的结构、组分，探索不同结构的碳载体对复合催化剂的催化活性的影响，得出结构与性能之间的构效关系。
资料编号：[261423]
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