毕业论文课题相关文献综述
1 研究背景
柴油机尾气污染物催化净化原理、方法和技术的研究是当今世界环境催化领域的热门和难点课题之一[1]。随着环保法规的日趋严格，柴油机尾气污染物对环境的污染和对人体健康的危害越来越受到人们的重视。柴油机尾气具有复杂的化学组成，并且随着发动机的工况变化，尾气的组成也显著不同，其排放的污染物中含有碳烟颗粒物（PM）、烃类（HC）、CO和NOx等。因为尾气中O2 含量较高，故HC和CO排放量较少，一般只有汽油机的1/ 10；NOx排放量与汽油机大致于同一数量级；而PM 的排放量约为汽油机的几十倍[2]。 因此，降低NOx和PM排放是柴油机车尾气催化净化的主要课题。 此外，柴油机排气中还含有H2O，O2 ，N2，少量SO2和大量的CO2等气体。三效催化剂已经成功开发并被广泛应用[3]，它可同时将汽油机排放的主要污染物NO2，CO和HC削减90%以上。而对于柴油机，至今没有成熟的后处理技术应用于柴油机尾气主要污染物NOx的治理。而国内也尚未对柴油机排放的PM进行有效的机外净化与处理，有效地开展柴油机尾气催化消除的研究已成为一项迫在眉睫的工作。
而在催化剂方面，催化剂高活性温度区间（温度窗口）窄，一种催化剂的高活性温度区间很难覆盖柴油机排气温度变化范围（200～500℃）。无论是采用哪种还原剂，净化NOx的效率都和催化剂的组合及其活性相关。因此，人们对选择催化还原中催化剂的类型[4]、活性组分以及与其他技术的整合[5 ,6 ]等各个方面都进行了深入研究。催化剂为该技术核心[7]，国外知识产权的钒钛体系脱硝催化剂有毒，不仅生产有污染，废弃后会再次威胁环境安全[8,9]。研发环境友好型高效脱硝催化剂技术成为国家的紧迫需求。环境友好型Ce-Zr-Ox/TiO2催化剂脱硝性能优异，具有广泛的应用前景。
2 研究现状
近年研究表明，固体酸性与氧化还原性能是金属氧化物催化剂NH3选择性催化还原NO的主要活性因素[10]。近年来，CeO2因其优良的贮氧释氧能力、独特的氧化还原性能、d电子轨道效应及良好的抗中毒能力，特别是归属于萤石型氧化物，经高温处理，结构中的Ce3 和Ce4 之间的氧化-还原变换过程中，很容易产生具有较高迁移率的不稳定氧空位和大体积的氧自由基，产生非化学计量比CeO2-x氧化物(0x0.5)[11,12,13]，使CeO2具有独特的氧化-还原性能，可以提高NO在NH3存在下的还原能力，在烟气脱硝领域开始受到人们的关注。然而，氧化铈本身不具有固体酸性，高温热稳定性能差，会导致其贮氧释氧能力急剧下降[14,15]。TiO2因具有优良的脱硝催化性能和抗硫性能可用于脱硝催化剂的载体材料[16]。ZrO2同时具有酸、碱性和氧化、还原性能，是很好的助催化剂和晶型转化抑制剂[17]。CeO2/TiO2脱硝催化剂能够修饰铈基氧化物催化剂的固体酸性及改善其高温热稳定性能，并具有较高的脱硝活性，但是在含硫烟气的条件下容易生成硫酸盐，导致催化剂失活。近几年，许多研究通过将催化剂硫酸化，阻止催化剂与烟气中的SO2反应，达到抗硫中毒的效果。并且硫酸化催化剂还具有以下性质：1、硫酸化SCR催化剂具有高活性和高选择性特点；2、具有较强的抗碱土金属毒害能力；3、高的抗硫中毒能力[18]。
目前对硫酸化对催化剂影响研究比较多，对于磷酸化对催化剂的影响，Stanislava Andonova等人通过控制磷酸的蒸发使Cu/BEA催化剂暴露在不同P浓度的环境中研究了柴油尾气中含P杂质对Cu/BEA催化剂钝化的影响。发现：Cu/BEA催化剂的P中毒导致了催化剂物理和化学的钝化；P优先在Cu的活性位置上聚集形成磷酸盐；在573K比773K P中毒效果严重。已经证明CePO4（独居石）、Ce（III）相的形成是车辆三元催化剂（TWC）化学活性失活的一个原因[24-26]。内燃机中产生的P2O5通过尾气进入催化剂载体内，并与CeO2和CexZr1xO2氧化物反应，除了生成磷酸盐之外还有CePO4[24-26]。在目前的研究中，Zr(HPO4)2对CeO2改性比H3PO4好。锆和磷酸的强结合减弱的了铈与磷酸的相互作用，而且Zr(HPO4)2的分层结构增加了催化剂的表面积和酸度。此外，通过制备和表征不同结构的催化剂说明磷酸化对Ce-Zr-Ox/TiO2催化剂脱硝性能的影响。并结合 XRD、SEM、EDS、以 NH3为分子探针的 FT-IR 及 N2吸附（BET 法）等手段，对磷酸化对Ce-Zr-Ox/TiO2催化剂催化性能进行微观结构表征和固体酸性分析。并考察磷酸化对Ce-Zr-Ox/TiO2催化剂脱硝性能的影响[19,20]。
SCR是外加还原剂NH3和NOx发生氧化还原反应，具体反应方程如下：
（1）标准反应
（1）
（2）快速反应
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