文献综述（或调研报告）：
石墨相氮化碳及其氧掺杂改性研究进展
摘要：光催化被认为是利用太阳辐射分解水产生氢气以及从水中分解污染物，净化水体的最有效办法之一。石墨相氮化碳是一种特殊的具有层状结构的半导体聚合物，作为一种不含金属，同时具有可见光响应的光触媒，已经成为一个研究热点，并在太阳能转化领域引起了广泛的研究。目前，石墨相氮化碳已知的应用有光催化降解污染物、光催化水解制备氢气、杀灭细菌、光催化还原二氧化碳制备可再生燃料等方面。本文就石墨相氮化碳的合成和应用等方面进行概括，并总结了部分氧化掺杂提高光催化性能的方法。
关键词：石墨相氮化碳、光催化、氧掺杂
1前言
科技和社会的急速发展带来能源需求日益增加，与之伴随的化石燃料的消耗不断增长，并且环境污染也由于化石燃料的开采、加工、使用而进一步加深，探究如何开发利用高效无污染的新型能源已经成为了几代科研人员的共同目标。作为地球所有能源的源头，太阳能的有效利用无疑是从本质上解决能源危机的方案之一。在各种利用太阳能制备可再生能源的项目中，以半导体为基础的光催化，作为一种清洁和无间断的储存太阳能的极具可行性的理论，在环境和能源方面得到了极为广泛的跨学科研究。到目前为止，这种利用太阳能并直接将其转化成能源燃料或者转化为化学能储存起来的方法，一直被视为解决能源和环境危机的绿色可持续发展途径之一。太阳能作为一种推动力，在合适的半导体作为催化剂的条件下，可以进行多种催化反应，如水裂解产生氢气和氧气、二氧化碳被还原成碳氢化合物、有机物降解、杀菌消毒以及选择性合成有机化合物。相应的，具有光催化作用的半导体已经得到大量的研究。目前，已知具有紫外活性和可见光活性的半导体催化剂有TiO2、ZnO、Fe2O3、CdS、Bi2WO6、BiVO4、Ta2O5、Ta3N5、TaON等等[1]。开发一种能够高效利用太阳光能的半导体，在近几十年来一直是多个学科的研究热点。
为有效利用太阳光并制备高性能光催化剂，研究人员对太阳光谱和光催化响应特性进行研究，发现太阳光谱的很大一部分是由可见光波段（约43%）组成。光催化半导体的能隙一直是阻碍可见光利用的瓶颈，如传统的TiO2，由于其带隙过大（3.2或3.0eV），只能利用紫外波段的太阳光，而不能利用可见光波段，大大限制了全谱太阳光的利用率。在探索性能更加优良、具有可见光活性的半导体过程中，一种聚合物半导体石墨相氮化碳（g-C3N4）脱颖而出。作为新一代光催化剂，其简单的合成途径、合适的能带结构、高热稳定性和化学稳定性、以及地球资源丰富，在光催化领域吸受到了广泛的关注和研究。
2纯g-C3N4的合成与性质
经研究表明，g-C3N4有两种同素异形体，而组成它们的基本单元是三嗪环和七嗪环（图1）。对于这两种不同结构，氮化碳之间孔隙的大小以及N原子所处的不同电子环境会影响其结合能的大小，最终影响其热稳定性和化学稳定性。在这两种结构中，无论是从密度泛函理论（DFT）的计算还是工程实践的结果，都表明七嗪环的七嗪环的g-C3N4是最稳定的[1]。所以七嗪环被认为是g-C3N4的最主要组成部分。
图1 组成g-C3N4 的（a）三嗪环和（b）七嗪环结构及其基本单元
而氮化碳的最早的合成要追溯到1834年，由Liebig[2]所制备出来，被认为是最早的人造化合物之一。而石墨相氮化碳在光催化领域的广泛研究，起源于Wang[3]等人在2009年第一次报道了通过水热反应制备g-C3N4，并成功地利用这种不含金属的催化剂，在可见光光谱内水解制备氢气。在此之后，石墨相氮化碳成为光催化领域的一个研究热点，大量的研究人员利用富氮化合物作为前驱体，通过水热法合成g-C3N4。已知的富氮前驱体包括氨腈、尿素、硫脲、三聚氰胺等（图2），本节将详细介绍这几种前驱体合成g-C3N4的路线。
图2 不同前体热聚合合成 g-C3N4 的示意图，例如：三聚氰胺、氨腈、二氰胺、尿素和硫脲。黑、蓝、白、红和黄球分别代表C, N, H, O和S原子。
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