毕业论文课题相关文献综述
文 献 综 述
乙醇重整制氢简介
氢气作为一种高效、清洁的能源，已被认为是解决21世纪人类社会能源危机的清洁能源之一。特别是随着燃料电池的发展[1]，对氢的需求逐渐增大。目前常采用的制备方法以化石燃料重整和水电解为主。不过从可持续发展角度考虑，已开始选择可再生性比较高的原料。乙醇等低碳醇因其含氢量高、廉价、易储存、运输方便、来源广泛等特点，成为制氢研究的主要对象。乙醇制氢的方式[2]中，以乙醇水蒸汽重整制氢为主，其显著优点是原料可以用乙醇含量为10v/v%左右的水溶液，可直接从工业得到不需蒸馏浓缩。具有高活性、高选择性、高稳定性的催化剂在乙醇催化制氢过程中起重大作用。用于乙醇水蒸气重整制氢的催化剂，目前主要有贵金属催化剂，Cu、Ni、Co等非贵金属催化剂及其他类型的催化剂如金属氧化物ZnO等。贵金属作为最早被应用的一类催化剂，包括Ru，Pd等，具有活性和选择性相对较高的优点，但是贵金属催化剂的反应温度较高，大都在600℃~800℃，且造价昂贵。对于Cu、Ni、Co等系非贵金属催化剂，在乙醇重整制氢反应中也表现出优越的催化性能，且成本较低，不过Cu系催化剂易积碳，而且生成较多的副产物，Ni系催化剂的选择性不理想，如何提高选择性和抗积碳性能，进一步降低反应温度，是学者们研究的主要方向。Co系催化剂也是具有很高价值的乙醇水蒸气重整反应催化剂，其高活性和高选择性是它的优势，如何改善其积炭问题以及进一步降低起活温度也是研究者的工作方向。通过添加稀土金属助剂，提高活性金属的分散度，改善活性金属颗粒界面的催化活性，提高Al2O3等材料的热稳定性，从而促进水气转化和蒸汽重整反应。
乙醇重整制氢催化剂的制备
常用的催化剂制备方法有沉淀法、浸渍法、凝胶法等。其中浸渍法利用率高、用量少、成本低，并且可以用市售的已成形的、规格化的载体材料，省去了催化剂成型的步骤，也为催化剂提供所需的物理结构特性。是一种简单易行而且经济的方法，广泛用于制备负载型催化剂。
本课题采用γ-Al2O3作为载体，Ni(NO3)26H2O、Co(NO3)26H2O为活性组分的浸渍溶液，使用恒温水浴将浸渍后的催化剂表面溶液蒸干，并进行干燥、焙烧等程序。通过改变焙烧的时间及温度，定出较好的制备条件。改变活性金属的担载量，并对该条件下的催化剂进行XRD及用于乙醇水蒸汽重整反应中，根据其活性评价，选择出活性较好的催化剂。
乙醇重整制氢的意义及反应原理
随着燃料电池的应用以及整个社会对环境、能源问题的逐渐重视，乙醇重整制氢对燃料电池在氢气储存、配给等问题上有着极大的优势。而从原料来源和实际应用方面来讲，乙醇重整制氢都具有很大的发展潜力。
传统的制氢方法是用水蒸汽通过灼热的焦炭，生成的水煤气经过分离得到氢气，电解水或甲烷与水蒸汽作用后生成的物质经分离也可以得到氢气。近年来开发出许多新的制氢方式[3]：甲烷及碳氢化合物的蒸汽重整和部分氧化、汽油及碳氢化合物的自热重整、甲醇重整和乙醇重整等。乙醇理论上可以通过直接裂解、水蒸汽重整、部分氧化、氧化重整等方式转化为氢气[4]。其转化反应式可能是[5]：
（1）水蒸汽重整
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