高强度双网络水凝胶的制备与性能研究
1.前言
水凝胶是一类由3D交联网络和填充在网络之间的水分子组成的高分子聚合物[1]。水凝胶网络中含有大量亲水性基团，使得水凝胶能够吸水溶胀，并且将水分子束缚在交联网络内部，其含水量高达99%[2]。作为一种“软而湿”的高分子材料，水凝胶具有许多优异的理化性能，如刺激响应性[3]、生物相容性、溶胀/去溶胀性等[4]。这些优异的性能使得水凝胶被广泛应用于诸多领域，如污染防治、高吸水树脂、污水处理[5]、组织工程、软骨修复、药物载体、智能传感器、超级电容器等。然而，大多数水凝胶通常机械强度较弱，这大大地限制了水凝胶的应用。
2.双网络水凝胶概念
当前，为了改善传统水凝胶较差的机械性能，研究者们通过改变水凝胶的交联方式或网络结构，使得水凝胶的机械性能得到很大的改善。目前，人们己经开发了各类高强度水凝胶，如纳米复合水凝胶，tetra-PEG水凝胶，离子交联水凝胶，疏水缔合水凝胶，氢键作用或偶极-偶极作用增强水凝胶，双网络水凝胶等。相比于其他高强度水凝胶，这种特殊的网络结构可以很好地协同耗散外界能量, 起到增强作用[6,7]。因此受到了研究者的广泛关注。
2003年，Gong等利用两步连续自由基聚合方法制备了一种聚丙烯酰胺基甲基丙烷磺酸/聚丙烯酰胺（PAMPS/PAAm)高强度水凝胶，首次提出“双网络（Double network, DN)水凝胶”的概念。DN水凝胶是一类独特的互穿网络结构水凝胶[7]。相比于单一网络构成的水凝胶，DN水凝胶始终表现出显著的综合力学性能：刚性（弹性模量：0.05-1.0MPa)，断裂强度（拉伸应力:0.2-10 MPa;应变 100-6000%)和韧性（断裂能：100-15000 J/m2)[8-12]。 一般认为，DN水凝胶的强韧主要归因于“牺牲键”[12]。在拉伸过程中，第一网络断裂产生许多小簇，作为牺牲键来耗散能量以阻止裂纹继续扩展，同时也用来作为第二网络滑动时的交联点。Gong等[13]结合大量的实验数据认为DN水凝胶对于力学性能的改善主要归结于以下几点因素：（1）具有很强的结构不对称性网络，包括刚性和脆性的第一网络以及具有延展性和柔性的第二网络；（2）第一网络高度交联且第二网络低度交联；（3)第二网络具有很高的浓度。
3.双网络水凝胶的交联类型
DN水凝胶按照两种网络的交联方式不同可以将其分为化学-化学交联DN水凝胶；化学-物理混合交联DN水凝胶；物理-物理交联DN水凝胶。按照结构组成的不同又可分为微/纳米复合网络DN水凝胶、层状双层网络DN水凝胶等。
3.1化学-化学交联双网络水凝胶
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