Li2MnO3纳米阵列改性用于高容量锂离子电池正极
1 引言
目前，锂离子电池的正极材料主要是LiCoO2(钴酸锂)，但是由于LiCoO2价格昂贵、污染大同时有毒性，研究人员正在努力地寻找可以替代LiCoO2的正极材料。由于锂锰氧化物具有比容量较大、价格便宜和污染小的优点，使人们将它视做一种最具吸引力的正极材料。所以当今人们对锰电池进行了大量研究。现今，制备锂锰氧化物的方法主要是固相反应法、溶胶-凝胶法、共沉淀法。然而，这些方法不可避免地需要粉末在较高温度下进行煅烧，所得到的固体产物在结构、组成和粒度分布上表现出极大的不均匀性，而这些因素的均匀与否在很大的程度上影响了电极材料的电化学性能。使得锂锰氧化物材料电池的容量衰退，电化学性能降低。为了解决这些问题，人们发现对锰电极进行纳米改性可以改善上述问题。所以合成了纳米粒锰氧化物进行实验。所以纳米锂锰氧化物的合成方法是以四氧化三锰(Mn3O4)或者碱式氧化锰(gamma;-MnOOH)为前驱物同过量的氢氧化锂(LiOH)于水中或者乙醇水溶液(下称乙醇溶液)中在高压釜内进行水热反应，在一定的温度、压力下使锂离子嵌入锰氧化物的晶格之中，反应结束后经分离、洗涤和干燥得到系列锂锰氧化物。本项目拟研究纳米Li2MnO3电极的制备以及表面改性提高其正极的电化学性能，从而获得大容量的锂离子电池正极材料。
1.1 Li2MnO3正极材料的概念
由于Li2MnO3和 LiMO2组分具有相似的晶体结构，富锂材料的内部结构尚未形成统一认识，主要有以下两种观点：（1）固溶体材料。Li2MnO3的（001）晶面间距和 LiMO2的（003）晶面间距都接近0.47nm，理论上二者可以形成均匀固溶体。XRD 精修结果显示x Li2MnO3·(1-x)LiNi1/2Mn1/2O2（x=0、1/3、1/2、1）材料的晶胞参数与变量 x 呈线性关系。研究人员依据 Vegard 规则推断认为富锂材料为 Li2MnO3与 LiMO2两相固溶体[1]。Jarvis 等[2]采用 HAADF/STEM 及 D-STEM 技术对富锂材料Li[Li0.2Ni0.2Mn0.6]O2的微区结构进行研究，结果表明富锂材料为单斜结构固溶体，且不存在R3m区域。
1.1.1纳米复合物材料。
Wang 等[3]采用高能原位 XRD 和 STEM 研究了固相反应合成富锂材料的过程，结果表明 R3m 相在 525℃生成，而 C2/m 相直到 800℃才开始生成，两相在纳米尺度范围内均匀混合。Thackeray 等[4]则认为富锂层状材料是 Li2MnO3和 LiMO2两相共存的纳米复合结构。Abraham 等[5]研究发现富锂材料 Li1.2Co0.4Mn0.4O2中存在 Li2MnO3纳米区域和LiCoO2纳米区域。Zhou等[6]通过ABF-STEM和HAADF-STEM 在原子水平上观察到富锂材料 Li1.2Mn0.567Ni0.166Co0.067O2中层状 LiMO2相和单斜Li2MnO3相共存，并揭示了沿[001]rh/[103]mon 晶带轴的两相界面。
图1锰正极材料相互转换的关系
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