毕业论文课题相关文献综述
一、课题背景
由于化石燃料的不断开发、挖掘和使用，化石燃料的储量逐渐减少，传统的燃油汽车终将被淘汰，且由于环境问题，包括中国在内的几个国家正在考虑在中期禁止汽油或柴油动力车辆，这增加了低成本和高性能替代品的紧迫性[1]。这迫切要求市场研发电动力汽车，而电动汽车的最大难题在于储能电池，其要求大功率、能量密度大、安全等。
目前研究和应用比较成熟的化学电池主要为锂电池，但由于其目前商用锂电池的能量密度相对较低，例如磷酸铁锂约为170mAh/g,且因其易生成锂枝晶，容易产生安全隐患，不能满足动力汽车的需求，而且人们普遍认为，锂离子技术正在达到其能量密度能力的极限，并且需要新的超越锂离子技术来填补这一空白[2]。钙和镁金属由于每个原子可以转移两个电子，理论能量密度较高，受到了广大科研人员的关注和研究，目前镁电池的研究相对较多，但当前最先进的全电池镁离子电池 [3]仍未达到目前锂离子电池达到的能量密度，其最大的挑战是高压阴极与先进电解质的兼容性[4]。钙电池的研究虽还处于起步阶段，但其拥有较高的容量(8040 mAh cm-3)和较低的电势(0.17V vs Li/Li )，且早期工作表明与锂相反，多价金属（例如，Mg和Ca）可以从适当的电解质溶液中均匀沉积，几乎没有树突状生长[5,6]，因此，钙离子电池具有很大的研究潜力。本课题将通过对钙-硫电池中有机电解液体系的研究，了解钙-硫电池工作中的正负极及其电解液的工作原理。
二、钙电池历史和现状
钙电池的研究处于起步阶段，虽然在2013年以前就有关于钙原电池的研究报道[7]，但是对于钙二次电池在之前被认为是不可行的，因为钙在传统电解液中易形成表面钝化膜，阻碍钙离子的通过。不过这并不意味着钙二次电池的终了，2016年，Ponrouch等人[8]首次证明了钙离子电池可逆沉积，但电池工作温度较高，60℃以上。2017年Da Wang等人[9]则证明了在室温下亦可沉积，但能量密度特别低，约为0.165mAh/cm2。
随后两年，便逐渐有了更多关于钙二次电池的研究报道[10,11,12,13]。对于阳极材料采用的有纯钙或合金钙，金属钙阳极存在的主要问题为易在负极形成表面钝化膜（SEI）[14]例如，对亚硫酰氯钙细胞的早期研究发现，对于二价碱土金属，SEI层是阴离子和阳离子的混合导体，而Ca离子在SEI中的扩散较差[15]，放电时，将阴离子注入SEI层，导致其厚度增加，这导致极化增加并迅速阻止离子迁移[16]。合金钙阳极存在的主要问题则是体积膨胀，例如Ponrouch等人[17]研究了使用Ca-Si金属阳极，据预测，从fcc-Si到CaSi2，在平均电压为0.37 V且理论容量为557 mAh g-1的情况下，将发生306％的体积变化[12]。
阴极材料报道得有尖晶石结构的CaMn2O4、层状的V2O5和二硫化钛等，对于尖晶石结构的CaMn2O4，据Liu等人[18]的报道，当Ca2 插入> 25％时，存在很大的计算体积变化，这表明在插入和提取Ca离子期间晶格不稳定。层状的V2O5，尽管模拟和实验结果都比较好[14]，但是其与已证明在Ca阳极上表现最佳的基于THF的电解质不兼容。
电解液报道的主要有盐Ca(ClO4)2、Ca(TFSI)2[19]、Ca(BH4)2[9]等，溶剂使用乙腈、DME、PC、EC或其混合溶剂等。但结果并不尽人意，实验达到的能量密度和循环寿命远低于目前商用电池，因此，钙电池还需要持续发展研究。
三、目前存在的主要问题及解决方案
钙电池主要存在的问题是：①缺乏合适的电解液和②在大多数宿主材料中钙离子的脱嵌速率缓慢[11,14]。其主要原因为钙电池在电极表面易形成阻碍钙离子通过的钝化膜（SEI膜），因此，我们需要找到合适的电解液，使其形成有利于电池的SEI膜。
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