- 文献综述（或调研报告）：
金属纳米颗粒拥有独特的光谱调制效应，在器件、传感等领域有很重要的意义和十分广阔的前景。在本课题中，主要探究金属纳米颗粒与光之间的关系，虽然金属对光的吸收比传统电介质要大很多，但它具有的光学特性使它在光子器件的纳米化中脱颖而出。尤为重要的是可以通过调整纳米颗粒的大小和形状或通过控制几个纳米颗粒的间隔，来控制纳米尺寸的金属结构达到局域等离子体共振，或耦合的电子/光学激励等现象的条件。这样就可以使入射光与等离子体共振相互作用，并将其波长限制在能得到局域增强的亚波长范围内。局域增强可以用来驱动分子系统中的非线性特征，并被认为是光学超材料、纳米光子电路以及等离子体激光器、混合器和晶体管等器件的基础。纳米等离子体共振结构中场增强最大的地方是间隙最狭窄的地方。例如，一个有很大粗糙程度或是拐角的纳米结构，可以在其周围亚纳米量级的局域内产生100倍或更多的场增强。类似地，在纳米结构之间几纳米的区域内也可以得到强烈的局域增强[1]。同时，Wang也提出了在PLPM上的纳米颗粒阵列的间距和间隙距离可以通过沉积的金属薄膜厚度和纳米颗粒尺寸来调整。其反射和拉曼测量都证实，纳米间隙距离随着金属膜厚度的增加和纳米粒子尺寸的减小而减小，随着纳米间隙距离的变大，发生局域表面等离子共振的波长会变短。当金属表面等离子体极化与入射激发光子耦合时,观察到最大的局域表面等离子共振[2]。目前，对于静态条件下金属纳米颗粒的光谱调制效应的研究和分析已经十分透彻，也研制出许多利用表面等离激元的不同种类的器件。但是这些固态器件的问题是只会发生单一确定的共振现象，吸收光谱不可实现持续调节。开展连续可调制的表面等离子元器件在光电显示、信息传输等领域具有非常重要的科学意义和应用价值。本课题中将对金属纳米颗粒的动态调制进行研究分析，将利用金属纳米颗粒溶液液滴挥发这一过程，使颗粒的相对位置发生连续变化，从而为动态调制的规律分析提供条件。
同时可知，对金属纳米颗粒相对位置的掌握和调节对于实验十分重要。尽管纳米技术中的光刻和自组装技术为我们提供了十分有效的纳米排布方法，但要想通过控制亚纳米尺寸特征来稳定地实现最大程度的局域增强仍然是十分困难的。Hill提出了一种通过利用在金膜上自组装的分子间隔层来精确控制纳米尺度间隙的方法[1]。实验证明，这种方法所形成的纳米颗粒和金薄膜之间的间隙是具有高度重现性的表面增强共振拉曼散射的转换器。而在对于颗粒的动态控制方面，Ivinskaya利用了聚焦激光束可以操纵小物体的特点，对金属基板上的粒子进行捕获及动态控制，并在微纳米尺度上实现了机械运动的控制[3]。此外，随着等离子体纳米粒子与衬底的非对称结构程度的改变，其光学性质也会有显著的变化。Zuo通过金属辅助化学蚀刻将金纳米球部分嵌入硅中，揭示了嵌入的Au纳米颗粒与周围的高介电常数介质之间强烈的多维耦合相互作用[4]。耦合粒子-衬底系统中对称破缺程度的变化，为调节金属纳米颗粒的等离子体特性提供了一种新方法。
同时，在对实验数据分析方面，需要合适的分析和计算方式。由文献中可知，表面等离激元的数值计算方面，Kelly总结了纳米粒子光学性质理论的进程，特别是在复杂环境中任意形状粒子的光散射的麦克斯韦方程的解法[5]。1908年，Mie提出了麦克斯韦方程的解，该方程描述了任意大小的球形粒子的消光谱（消光=散射 吸收）。基于Mie的理论，离散耦合近似方法（Discrete Dipole Approximation, DDA）是计算任意形状及尺寸粒子的吸收、散射及电磁场分布的一种方法，在计算光与纳米粒子的相互作用方面有着较强的优越性。DDA方法的优点之一是可以以相同的方式处理每个问题，即定义代表复杂环境的网格，并且使其足够精细来产生收敛的结果。
此外，金属纳米颗粒的形状对实验结果可能存在影响。在表面等离激元的研究过程中，由于球状和棒状的金属纳米颗粒制备简单且有出色的光学特性，备受人们关注。对于亚波长金属纳米球，偶极共振起主要作用，可以用Mie散射理论来描述它的光学性质[6]。相比于球状金属纳米颗粒，棒状颗粒因为形状具有各向异性，所以有着更加复杂的局域表面等离激元共振特性。当入射场偏振方向分别沿纳米棒长轴和短轴方向时，局域表面等离激元共振模式分别是纵向和横向的[7, 8]。除此之外，金属纳米结构的多极局域表面等离激元共振也成为一个研究热点。研究表明，当金属纳米颗粒的物理尺寸发生显著增加的时候，由于延迟效应，会出现高阶的居于表面等离激元共振模式。多级局域表面等离激元共振模式在近场和远场成像、传感应用中有着重要的应用的价值。随着对纳米级器件研究的深入，需要稳定并且精确的测量装置来测出纳米尺度上距离之间的变化，贵金属纳米颗粒二聚体可以用来解决这一问题[9-11]。Su等人发现，纳米颗粒二聚体共振波长移动随着颗粒间间距的增加呈指数方式衰减[12]。
在现代信息技术飞速发展的今天，对于器件微型化和高度集成化的要求越来越高，怎样在纳米尺寸的层面上实现信息传输处理成为科学研究的一个重要课题。表面等离激元能够突破衍射极限，并具有很强的局域场增强特点，可以实现纳米尺度的光信息传输与处理。此外，由于外层介质的折射率对金属表面等离激元场分布有着很大的影响，可以用于制作传感器。当金属纳米颗粒外层的介质的折射率发生变化时，其共振峰的位置会有很大的偏移。由此可知，金属纳米颗粒溶液的溶剂也是影响实验结果的重要因素，保证溶剂的纯度以及实验过程中液滴不受外界影响而改变折射率也是至关重要的。在亚波长量级光电子器件研究领域中，表面等离激元波在垂直于表面上的分布深度可以小于光波长量级，从而突破衍射极限，故等离子激元波能够应用于制作亚波长量级的光电子器件。在滤波器的研制中，Xu设计出了一种基于表面等离子体激元的纳米结构的滤波器，利用亚波长金属-绝缘体-金属堆叠阵列形成的等离子体纳米谐振器中的自由空间波和空间受限模式之间的选择性转换，很好地控制通过这种阵列的透射光谱，从而实现了能够传输任意颜色的高效彩色滤光片[13]。
参考文献：
[1] Hill R T, Mock J J, Urzhumov Y, et al. “Leveraging Nanoscale Plasmonic Modes to Achieve Reproducible Enhancement of Light”, Nano Lett. 2010, 10(10): 4150-4154.
[2] Wang J, Jin ML, Gong YX, et al. “Continuous Fabrication of Microcapsules with Controllable Metal Covered Nanoparticle Arrays Using Droplet Microfluidics for Localized Surface Plasmon Resonance”, Lab on a Chip. 2017, 17(11): 1970-1979.
[3] Ivinskaya A, Petrov MI, Bogdanov AA, et al. “Plasmon-assisted Optical Trapping and Anti-trapping”, Light-Science amp; Applications. 2017, 6: e16258.
[4] Zuo ZW, Wen YB, Zhang S, et al. “Enhanced Plasmon Coupling of Partly Embedded Gold Nanospheres with Surrounding Silicon”, Nanotechnology. 2017, 28(28): 285201.
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