酚类活化过硫酸盐的机理
外文翻译
摘 要
研究酚类活化过硫酸盐，以进一步了解过硫酸盐进行原位化学氧化时的化学过程。苯酚（pKa=10.0）在pH值为12时但不在pH值为8时活化过硫酸盐，表明活化仅以酚盐形式。由碱活化过硫酸盐水解产生的过氧化氢物阴离子同时活化了过硫酸盐，使过氧化物活化机制的评价变得复杂。因此，在pH值为8.3时，即处于五氯苯酚的解离常数（pKa=4.8）和过氧化氢的解离常数（pKa=11.8）之间时使用五氯苯氧化物进行酚盐活化的研究。在酚盐活化过硫酸盐的两种可能机理（还原或亲核攻击）中，与结果一致的是过硫酸盐被氧化的酚盐还原。过硫酸盐活化所需的最大酚盐浓度很低（1mM）。该研究的结果表明酚盐通过还原活化过硫酸盐；地下土壤有机质中普遍存在的酚类部分在地下原位化学氧化过程中对过硫酸盐的活化具有重要作用。此外，该结果为没有酚类毒性的其他有机阴离子（如酮酸）活化过硫酸盐的研究奠定了基础。
- 介绍
原位化学氧化是在过去20年间发展的一组用于处理受污染的土壤和地下水的技术。原位化学氧化最新的工艺是活化过硫酸盐，其具有与污染物的广泛反应性和地下高寿命的优点。最常见的用于原位化学氧化的过硫酸盐活化剂包括可溶性铁，铁螯合物和碱。铁和碱活化过硫酸盐的机理很好理解，铁或其他过渡金属活化过硫酸盐通过还原过氧酸盐生成硫酸根，一种类似于芬顿引发反应的反应：
（1）
其他还原剂能够潜在地活化过硫酸盐，包括零价铁。相反，碱活化过硫酸盐最初通过碱催化水解，将过硫酸盐分解为硫酸盐和过氧化氢物阴离子（，过氧化氢的共轭碱）进行：
（2）
反应2中产生的过氧化氢物阴离子以与反应1相似的方式还原另一个过硫酸盐分子，形成硫酸根和超氧阴离子自由基（）：
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