典型DOM腐殖酸与生物炭的相互作用对有机污染物吸附的影响机制
摘 要：生物炭作为一种新型的环境功能型材料被广泛运用于土壤改良和对土壤中有机污染物的吸附。然而，土壤中的生物炭对有机污染物的吸附性能有时会受到广泛共存的溶解性有机质（DOM）的影响。因此研究DOM对生物炭吸附有机污染物行为的影响及作用机制，有助于更为准确地预测有机污染物的环境行为和评价其环境风险，同时为生物炭在土壤有机污染控制与修复中的应用提供科学依据。本文主要从生物炭的制备和理化性质、生物炭对有机污染物的吸附机理及影响因素、典型DOM腐殖酸对生物炭吸附性能的影响和相关机制等方面的国内外研究进展做相关阐述。
关键字：生物炭；DOM；腐殖酸；有机污染物；吸附
1 生物炭
1.1生物炭的理化性质
生物炭是一种由生物质在限氧或无氧的条件下通过热化学转化而生成的多孔富碳材料。[6] 这种材料已被用作土壤改良剂，吸附剂，固碳等。生物碳的来源众多，主要为秸秆类生物质、木制类生物质、畜禽粪便类生物质以及其他废弃生物质。[7] 通过在无氧或低氧条件下热解富碳生物质制备的生物炭具有较高的表面积，多孔结构和丰富的表面官能团，例如羟基和羧基。[12] 主要由C、H、O、N四种元素组成。随着裂解温度的升高，C含量相对增加，而H、O含量则会不断下降，N的含量则保持相对稳定。生物炭的H/C、O/C、N O/C等原子比均会随温度的升高而不断减少，这说明生物炭的脂肪性、极性随着温度的不断升高而不断减弱，而其芳香性则不断增强。[6] 随着温度的升高，生物炭变得更芳香，并且包含更少的表面官能团。因此，生物炭和有机化合物之间的吸附相互作用不同。对于低温制备的生物炭，吸附主要归因于分配相，但对于高温生物炭，吸附则主导了吸附过程。[11] 生物炭表面还存在大量孔状结构，故其比表面积较大，比表面能高，且生物炭表面存在大量负电荷，电荷密度较高。[9]不同有机污染物对生物炭的吸附性能不同，疏水性有机污染物（HOCs）对生物炭的吸附比对非碳质土壤有机质（SOM）的吸附要高得多。因此，生物炭是一种可能影响环境中HOC的运输，命运和生物利用度的有效材料。[18]
1.2生物炭制备
生物炭是生物质热解得到的富含碳的固体物质，其原料来源广泛，包括秸秆类生物质（如小麦秸杆、玉米秸杆、水稻秸杆等）、木质类生物质（如松木、杉木、橡木等）、畜禽粪便类生物质（如鸡粪、牛粪、猪粪等）以及其它废弃生物质（如藻类、污泥等）。生物质在高温裂解制备成生物炭的过程中，会由于旧化学键的断裂及新化学键的生成而导致其表面一些含氧宫能团知内酯酸、酚酸、羧酸和一些碱性官能团等的消失或产生，从而使得生物炭表现出不同的表面化学性质，如亲、疏水性和酸碱性等。此外，生物炭也具备一定的酸碱缓冲能力、阳离子交换容量以及芳香性等。生物炭结构特性的差异会对其吸附固定作用产生一定的影响，进而影响到生物炭对污染土壤的缓解与修复。[6]
其中，生物质的完全热解过程分为三个阶段：第一阶段是失水及少量挥发性组分损失，第二阶段是生物质热解产生生物炭、挥发性组分和气体，第三阶段是生物炭的缓慢分解，产生挥发性组分和热解气体，而生物炭本身会发生化学重构，形成富含碳的固体。随着热解温度的升高，生物质中的半纤维素、纤维素和木质素组分会先后分解，木质纤维素之间的氢键发生断裂，羧基、羟基等极性基团逐渐被消除，脂肪性变弱。而当热解温度上升到较高温度时，亚甲基组分会进一步发生脱氢反应，使芳香性组分凝聚，形成类似石墨烯的片层结构。因此，生物炭的产率往往随着炭化温度的升高而逐渐降低，而不同生物质原料在不同热解温度下产生的生物炭的组成结构也存在明显差异。
目前，将生物质转化为生物炭的制备方法主要有慢热解法、快热解法、气化热解法、水热解法和闪速炭化法等。这些方法的处理温度和反应时间有所差异，在制备生物炭的同时，回收利用热解过程中产生的热量和生物油等，减少能源消耗并控制环境污染。实验中除了采用商业制备的生物炭外，通常还采用将生物质在无氧或限氧条件下热解得到生物炭样品。通过无氧或限氧热解法制备生物炭时，由于生物质种类、热解温度、停留时间等参数的不同，可以得到不同类型的生物炭。这些生物炭的组成结构性质特征也会随着炭化程度的变化而改变。[7]
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