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毕业论文课题相关文献综述
文献综述1 引言含钛催化剂在有机化合物氧化反应中的作用是众所周知的。
由于分子筛具有规整的孔道结构和较大的比表面积等特点 , 在分子筛骨架中引入具有氧化还原能力的杂原子,以制备新型的催化氧化催化剂,一直是人们比较感兴趣的课题。
1983年ENI的 Taramasso及其合作者首次成功地合成了含钛的分子筛催化剂 TS-1。
随后的研究发现 , TS-1在以H2O2 水溶液为氧化剂的一系列有机化合物的氧化反应 , 如烯烃的环氧化、芳烃环的羟基化、酮的氨氧化、烷烃的氧化及醇的氧化等过程中有独特的择形催化功能。
同其他类型的催化体系相比较 , 该体系有 ( 1) 反应条件温和(常压,0- 100 ℃ );( 2) 独特的择形催化氧化功能;( 3) 环境友好等优点。
2 钛硅分子筛分类2.1 TS-1TS-1是最早合成的、也是迄今为止人们研究得最多且比较彻底的一类钛硅分子筛催化剂。
TS-1是 Silicalite-1的同晶取代衍生物 ,具有MFI的结构。
关于TS-1的工作和所取得的成果已经有许多评述见诸报道。
TS-1属于正交晶系,具有以ZSM-5为代表的三维孔道结构,由Z字形通道(弯曲的角度约为110)和与之相交的椭圆形直通道所组成,平均孔径尺寸为0.540.56nm,如(图1,图2)【2】,其骨架图如图3【2】图1,ZSM-5孔道结构图图2,ZSM-5单位晶胞骨架图 图3,钛硅分子筛TS-1骨架结构图 2.2 TS-2、Ti-Beta及Ti-ZSM-48TS-1由于孔径只有 0.55 nm左右,而使其应用范围受到了很大的限制。
凡动力学直径大于0. 60 nm的底物分子因不能进入其孔道内部而无反应活性.,为了克服这一局限性 ,使该类催化剂能得到更为广泛的应用 ,广大科研工作者相继成功地合成了TS-2、Ti-Beta等一系列孔径较大的分子筛催化剂。
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