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毕业论文课题相关文献综述
文 献 综 述
一、MOFs材料的定义及特点
金属有机骨架结构材料（metal-organic frameworks，简称MOFs）是由无机金属离子和有机配体，通过共价键或离子-共价键自组装络合形成的具有周期性网络结构的晶体材料。
MOFs呈现出目前最高的比表面积，最低的晶体密度以及可调节的孔尺寸和功能结构，使MOFs可以实现一些特殊的应用，包括气体的存储和分离，催化以及药物缓释等。通过在有机配体中引入功能基团或者利用MOFs作为主体环境引入活性组分，合成功能化的MOFs材料，可以大大拓宽其应用范围。
类沸石咪唑酯骨架材料(zeolitic imidazolate frameworks, ZIFs)是由过渡金属原子(Zn/Co)与咪唑或咪唑衍生物连接而成的一类新型的、具有沸石拓扑结构的纳米多孔材料，是金属有机骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)的一种。此外，ZIFs具有很好的热稳定性（高达663 K）、在水蒸气和有机溶剂回流的情况下仍保持较高的稳定性，Yaghi等研究者将ZIF-8在极性和非极性溶剂（水、苯、甲醇等）各自沸点温度下处理7 d，在0.1 molL-1和8 molL-1的稀NaOH溶液中处理1 d，ZIF-8仍然稳定存在，晶体结构未发生变化。ZIFs结合了传统沸石和MOFs的优点，具有可调谐的孔径，大的比表面积，以及良好的热、水热稳定性等特征，在吸附、分离、催化等方面均表现出了广阔的应用前景。ZIF-8是ZIFs材料中最具有代表性的一种，在催化应用方面，ZIF-8因其所具有高的热稳定性和表面积、独特的孔道结构以及表面酸碱性能等特点，在作为非均相催化剂和催化剂载体方面显示出一定潜在的优越性。由于其优异的化学稳定性和热稳定性的，ZIF-8已被用作壳材料在制造芯 - 壳催化剂。王某等人制备的Pt@ZIF-8的结构与2-甲基咪唑稳定的Pt纳米颗粒包埋在ZIF-8晶体即表现出良好的分子筛功能作为催化剂。
二、MOFs材料的应用
由于MOFs材料具有大的比表面积和规整的孔道结构，并且孔尺寸的可调控性强，骨架金属离子和有机配体易实现功能化，因此在催化研究、气体吸附、磁学性能、生物医学、以及光电材料等领域得到了广泛应用。这些特性貌似与现有的沸石和介孔分子筛很相似，但实际上却有较大的差别：如在孔尺寸方面，沸石的孔尺寸通常小于1 nm，介孔分子筛的孔尺寸通常大于2 nm，而MOFs 的孔尺寸可以从微米到纳米不等；在比表面积方面，沸石通常小于600 m2/g，介孔分子筛小于2000 m2/g，而MOFs的比表面积可达10400 m2/g。不但如此，MOFs可以通过对有机配体的设计来实现更多的结构，如在 MOFs中嵌入立体手性的配体，来实现不对称催化反应等。因此MOFs可以应用在一些沸石和介孔分子筛无法应用的方面。
ZIFs即具有沸石材料的高热稳定性，也具有MOFs材料的大的比表面积和孔容。这些优点都为它成为新型的催化剂载体提供了良好的基础，其中的孔结构可以提供主体环境，用以包裹或负载具有催化活性或特殊功能的客体分子。均匀分布的孔可以提供尺寸选择性催化的能力。1-己烯具有1.7的分子宽度与分子模拟而环辛烯具有5.5的分子宽度超过在ZIF-8（3.4）的孔的大小。在相同条件下，Pt0.74@ZIF-8转化的1-己烯90.2%，而的Pt/C转换30.2%的1-己烯。Pt0.74@ZIF-8显示，在Pt/C3.0倍以上的活动。与此相反，Pt0.74@ZIF-8表明在环辛烯（2.7%）的氢化几乎没有活性，但的Pt/C也可以有效地催化的较大的反应物的氢化。增加尺寸的基板的测试显示的表观大小选择性作用，它也显示出在该ZIF-8的颗粒的外表面基本上不存在的Pt纳米颗粒的。
金属纳米粒子在适当条件下可以催化断裂HH、CH、CC和CO键。由于其具有较高的表面活性和大的比表面积而被广泛用作催化剂。这种颗粒没有孔隙，可避免由于反应物向内孔的缓慢扩散而引起的某些副反应，因而其活性和选择性都高于同类的传统催化剂。例如：纳米级Ni、Cu、Zn粒子混合制成的加氢反应催化剂在同样加热条件下其选择性比雷尼Ni高5~10倍。乙烯氢化时，若加入纳米铂黑催化剂，其反应温度从600 ℃降至室温,反应条件趋于温和。工业上利用纳米镍粉作为火箭固体燃料反应触媒，燃烧效率可以提高100倍以上。此外，利用纳米粒子的催化特性，并用高聚物作为载体，既能发挥纳米粒子的高催化性和选择催化性，又能通过高聚物的稳定作用使之具有长效稳定性。而ZIFs类材料的骨架中含有大量的氮原子，同时具备开放式的骨架结构、较大的比表面积和规则的孔道结构，这些特点使得其在作为非均相催化剂的载体方面拥有独特的优越性。
三、NPs@MOFs催化剂的制备及应用
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