金属有机骨架UiO-66催化醇脱水反应的研究文献综述

 2021-10-23 21:40:32

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文 献 综 述1.研究背景金属有机骨架(MOFs)在之前的二十年里快速的发展,现已合成了成千上万种,但是大多数MOFs材料具有较低的稳定性,这从一定程度上限制了MOFs的发展和生产应用。

UiO-66的合成是MOFs材料稳定性的一个突破,使得其在催化领域的发展尤其迅速,被广泛运用到反应催化中。

一些金属有机骨架(MOFs)会结合金氧化物节点表面上的空位,如与Zr6O8形成UiO-661,这使得结合后的MOFs材料具有高温下的化学和机械稳定性优势1-3。

但是关于MOFs材料的催化性质没有得到很好的解答,为了更好的了解具有Zr6O8节点的MOFs的配体和催化性能,我们选择乙醇和乙醇脱水作为测试反应。

乙醇脱水反应会根据催化剂的结构和反应条件选择性的生成乙烯或者乙醚作为产物10,此外,乙醇在化工生产中有很重要的地位,它可以由生物质大量产生并作为制造高纯度乙烯的原料,也是一些高聚物的结构单元11。

现有的乙醇脱水工业催化剂是γ-Al2O3,根据反应温度的不同可以生成乙烯或二乙醚:乙烯的反应温度~673K,乙醚的反应温度~513K9。

乙醇在氧化铝上的脱水机理已经反复研究了50多年,动力学测量和和计算结果提供了形成烯烃和醚的单独途径的证据12,13。

Zr6O8簇上的配体通常被指定为羟基4-7,但一些作者提到了在合成中的形成的甲酸酯8,因此来探究其催化性质。

2.制备UiO-66的方法及研究进展UiO-66具有良好的热稳定性,可耐高温500℃,并且还具有耐受DMF、水、丙酮等小分子侵蚀的化学稳定性。

目前,UiO-66的合成方法主要溶剂热法,此外,为了弥补溶剂热产量较低、设备要求高以及有机溶剂的大量使用等缺陷,微波合成法、电化学法等方法也同样被研究。

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