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文献综述
文 献 综 述1.研究背景苯及其衍生物是重要的的化工基础原料,广泛应用于合成塑料、橡胶、纤维等化工产品。
随着国民经济的增长,苯及其衍生物的需求量逐年增加,国内供需缺口也不断增大。
工业上苯的生产主要依赖于石油的催化重整及裂解汽油的加氢精制,但由于此类技术生产工艺复杂以及我国石油资源匮乏,寻找新的制苯工艺及能源刻不容缓。
天然气作为第三大能源因其优质、高效、清洁的优点而备受青睐,甚至在未来石油枯竭的时代,天然气可能会成为化工产业最重要的资源,天然气对化工生产甚至国民经济都有显著的作用。
我国天然气储量丰富,其主要成分甲烷作为一种清洁、廉价的能源和化工原料越来越受到人们的重视,因此甲烷脱氢芳构化技术成为研究者们近年来关注的焦点[1]。
甲烷无氧直接制备芳烃和氢气是碳化学与催化领域中一个极具挑战性的研究课题,具有碳原子利用率高、二氧化碳零排放、工艺流程短和绿色环保等优势。
但受热力学平衡的限制,甲烷脱氢芳构化反应的转化率及苯收率均较低,为了打破热力学平衡对反应的限制,构筑了透氢分子筛膜反应器用于甲烷芳构化反应,通过在反应过程中选择性移走氢气,改变热力学平衡,从而提高苯的选择性和产率[2]。
本研究基于课题组在甲烷无氧芳构化反应的研究工作,结合相关文献,对目前甲烷无氧芳构化及膜反应器的研究现状进行综合评述。
2.甲烷芳构化反应机理2.1反应机理无氧条件下,CH4在Mo/HZSM-5催化剂上进行芳构化反应,反应生成苯、甲苯、萘等液态芳烃和副产物氢气,其主反应方程式为:6CH4→C6H6 9H2△H_r^0= 531 kJ/mol然而,该反应面临两个主要问题:一是单程转化率低(图1),二是积炭导致催化剂快速失活(图2)。
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