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毕业论文课题相关文献综述
文献综述
1.课题背景
聚甲醛二甲醚（Polyoxymethylenedimethylethers），别名聚甲氧基二甲醚，简称PODE。分子式：CH3O(CH2O)nCH3（其中，n≥1，不同n的PODE用PODEn表示）。当n=1时，该物质即为甲缩醛。根据PODE分子式的特点,可将PODE分子分为两个部分:中间为低聚甲醛段,两端则由甲基封端。因此一般由提供低聚甲醛的化合物(甲醛、三聚甲醛和多聚甲醛等)和提供封端甲基的化合物(甲醇、二甲醚和甲缩醛等)来合成PODE。PODE可由甲醇和甲醛或多聚甲醛、三聚甲醛通过酸催化脱水合成，在很多国内外的报道中都提及了PODE的工艺制备路线[1]。由来源丰富、价格低廉的甲醇制备甲醛，然后再合成多聚甲醛以及甲缩醛，并最终合成出PODE2-4是已经工业化的生产方法[2]。
PODE发现很早，自1948年杜邦公司首次报道合成聚甲醛二甲醚之后，科研工作者对这方面的研究就一直没有间断过。国际上有EckhardStroefer[3]、DavidS[4]、Patrini[5]、Arvidson[6]、DoucetClarisse[7]等学者，以及Dupon[8]、BP[9]、BSAF[10]等公司，国内有中科院兰州化学物理研究所[11]、中科院山西煤化所[12]、南京大学[13]、华东理工大学[14]对PODE的合成进行了相关研究。而从公开文献报道来看，相关的基础或应用性研究不多，未见产业化的报道。
2.合成PODE所需中间原料原料
制备聚甲醛二甲醚的原料主要有甲缩醛、甲醇、甲醛、多聚甲醛、低聚多聚甲醛、三聚甲醛。全面了解这些原料的研究现状不但对制备PODE的催化剂的选取有十分重要的指导作用,并且还能提供从低廉原料的合成为起始点,为制备聚甲醛二甲醚的工艺提出新的思路。
2.1甲缩醛
甲缩醛（DMM）是甲醇最重要的下游产品之一，目前甲缩醛的主要合成工艺有甲醇与甲醛缩醛反应制备甲缩醛、甲醇一步氧化法制甲缩醛、二甲醚氧化生成甲缩醛和甲醇与多聚甲醛反应制备甲缩醛。
1.甲醇与甲醛缩醛反应制备甲缩醛。它通过甲醇与甲醛在催化剂作用下发生缩醛反应制备甲缩醛，是目前较为成熟的生产工艺。这个工艺反应的放热量很小，反应过程也较为温和，而且对设备的要求不高。原料甲醛是用甲醇氧化制得，这样较好地解决了甲醇的下游利用问题。由于甲醇和甲醛的缩醛反应放热量很小，反应温度对平衡转化率的影响不大，目前已有人提出采用反应精馏技术制备甲缩醛，由于反应精馏技术将反应和产品提出两个工段耦合在一起，大大节省了设备投资。在其具体工艺研究中，按照使用的催化剂种类不同，主要分为均相催化剂和非均相催化剂两大类。
2.甲醇一步氧化法制甲缩醛。该工艺将甲醇作为原料，一步选择性氧化生成甲缩醛。由于该工艺直接以甲醇为原料，省去了甲醇氧化成甲醛的工段，较大地节省了设备投资。但是由于在甲醇选择性氧化时会有一些副产物乙酸生成，必须采用耐酸的设备，因此增加了设备投资，所以该工艺对催化剂要求较高。
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