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具有优异拉伸性能的大尺寸脱木质素和致密化可持续性纤维素材料
摘要：当今的材料研究旨在将出色的力学性能与先进的功能相结合。在这方面，通过自下而上的方法组装工艺定制材料方面已经取得了很大的进步。在木基材料领域，纳米纤维素的研究受到越来越多的关注，并且开发了许多具有先进性能的材料，但是，在材料大规模应用方面仍然存在未解决的问题；另一个可供替代的选择是可以采用自上而下的方法将复杂的木材分层支架搭载高级功能，并且可以同时从其可再生性质，CO2储存量，轻质性和良好的力学性能中获利，然而迄今为止，对于大尺寸木材料，由于其耐久性，天然异质性以及功能性，还有在加工和成型工艺方面的限制，目前仍无法实现更广泛的多功能工业用途。在这里，我们提出了一种基于脱木质素和致密化纤维素的新型大尺寸纤维素材料概念，从而产生一种高性能的材料。优化了使用过氧化氢和乙酸的脱木质素工艺，以对整个大尺寸木块进行脱木质素，并保留了木材本身非常有用的结构定向性。紧接着这些纤维素块在压缩和横向剪切相结合的过程中被压实，从而获得了一种非常紧密的纤维素材料，其具有缠结的纤维，同时保持了单向纤维的方向。通过不同的致密化方案获得的大尺寸纤维素材料在结构，化学性质和力学性能方面均经过表征，与天然木材相比具有优异的拉伸性能。此外，在脱木质素之后，纤维素块状材料可以容易地形成不同的形状，并且脱木质素有助于生物支架的功能化。
关键词：纤维素支架，剪切辅助致密化，天然纤维增强复合材料，脱木质素，木材改性，AFM
引言
在生产木材时，树木提供了一种高比强度和刚度的出色的可再生生物材料。 其具有排列纤维的结构及分层结构由刚性细胞壁组成，刚性细胞壁由嵌入半纤维素和木质素的柔顺基质中的高强度纤维素原纤维组成，其一直是工程复合材料设计的灵感来源。近年来，越来越多的出版物报道了复杂的木质结构的功能化用以开发具有新颖特性的材料，包括透明度，磁性，电特性，刺激性以及用于过滤和油水分离的目的。到目前为止，这些基本的工作显示了其原理方法和应用潜力，但是要在高端应用中更广泛地使用此类木材，则需要克服某些限制。 这些限制主要来自木材基材的异质性，天然异质性导致材料性能方面的可靠性较低，并且使其难以实现对材料功能化效果的控制。
由于木材是受环境因素影响的自然生长过程的产物，因此木材的组织结构以及密度在一个物种内甚至单棵树的树干内都可能发生很大变化。此外，在树木的生命周期中，在组织和纤维水平上的力学性质改变或诸如打结之类的自然特征的存在导致附加的可变性，这引起对木材可靠性和木材高性能应用的可预测性的关注。致密化过程是提高木材均质性并保持结构方向性的一个显著过程，因为密度是决定力学性能的主要因素之一。可以压缩大尺寸木材样品，使其达到较高的均质密度水平，同时力学性能也得到显着改善。木材的部分脱木质素和 添加水分有利于致密化过程，而树脂的浸润可产生坚固的天然纤维增强复合材料。此前，脱木质素化木片的压缩过程显示出明显的各向异性，并具有较高的纵向拉伸强度。
此外，使紧凑的木质细胞壁功能化是困难的。因此，只有很少数量的大尺寸木材改性成功商业化，而采用许多其他方法，只能通过相当复杂的化学方法来实现性能的提高。因此在过去的二十年中，人们一直非常关注可以分解成纳米级的木材，从而可以使用脱木质素的纤维素材料，包括纤维素纳米原纤和纤维素纳米晶。利用这类纤维素材料就可以应用更简单而通用的功能化方法。然而到目前为止，将单个单元的力学性能转移到大尺寸复合材料上是一个巨大的挑战，因为很难实现纤维的重新定向和组装。尽管在微流控设备中乃至在3D甚至4D打印过程中纳米纤维素的重新取向方面取得了巨大进步，但是要获得在宏观上具有出色力学性能的纳米纤维素基材料仍然是一个挑战。
在这里，我们介绍了一种新型的大尺寸纤维素材料，它是通过脱木质素化过程和致密化过程的后续组合获得的，同时保留了木材的有用层次结构和纤维定向性。 所获得的纤维素材料在不同的长度尺度上具有结构，化学和力学特性，如图1所示。对于宏观水平的力学分析，进行了拉伸试验，并通过组织水平的光学显微镜和扫描电子显微镜（SEM）检查了致密化对早材细胞折叠行为的影响。通过原子力显微镜（AFM）测量研究了晚材细胞中由于脱木质素过程和致密化过程而在细胞壁水平发生的结构变化。
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