中性条件下TiO2@NH2-MIL88B(Fe)异质结构对Cr(Ⅵ)高效光催化还原的研究文献综述

 2022-01-16 19:12:02

全文总字数:28358字

中性条件下TiO2@NH2-MIL88B(Fe)异质结构对Cr(Ⅵ)高效光催化还原的研究

摘要

合成了TiO2@NH2-MIL-88B(Fe)异质结构(TMFe-x),并在中性水介质中用其对Cr(Ⅵ)进行了有效的光催化还原。在模拟阳光的照射下,制备的TMFe-x异质结构比纯TiO2和NH2-MIL-88B(Fe)具有更高的光催化活性。在pH=7的条件下,以草酸铵为空穴牺牲剂,在35min内将98.6%的Cr(Ⅵ)转化为Cr(Ⅲ),光学TiO2的改性含量为10wt.%(TMFe-b)。在中性条件下,动力学常数(0.0878min-1)是报道值的5倍。此外,在完成四个反应循环后,TMFe-b的光催化性能保持不变,Fe的浸出可以忽略不计。其优异的光催化性能主要归功于其高的光电子-空穴分离和迁移效率。随后,TMFe-b通过从水分子和空穴牺牲剂中捕获氢,在中性条件下实现了Cr(Ⅵ)还原。光电子和超氧自由基是主要的活性物质。此外,TMFe-b能够通过光催化氧化和还原有效地消除各种污染物。本研究提出了一种制备环境稳定、高效MOF基光催化剂的新策略,以有效消除各种污染物。进一步说,该技术在水净化方面的实际应用潜力巨大。

关键词:光催化;TiO2@NH2-MIL-88B(Fe)异质结构;可见光驱动;还原Cr(Ⅵ);中性条件

1 介绍

随着工业文明的快速发展,废水中的重金属离子威胁着人类的健康和环境[1,2]。铬作为一种典型的重金属,是一种常见的污染物,广泛存在于工业废物排放中,会在制革、电镀、纺织、金属表面处理、钢铁加工等过程中产生[3-5]。铬通常以以下两种形态存在:六价铬(Cr(Ⅵ))和三价铬(Cr(Ⅲ))。Cr(Ⅵ)是一种致癌物、诱变物和致畸物。此外,它被国际癌症研究机构(International Agency for Research on Cancer)列为一类致癌物(对人类致癌)。工业废水中Cr(Ⅵ)的最大允许浓度为0.25mg/L。然而,Cr(Ⅲ)毒性较小,是人体健康必需的微量元素[6-9]。因此,将Cr(Ⅵ)转化为Cr(Ⅲ)可以有效地处理含铬污染废水[10,11]。传统的减排方法存在效率低、成本高、二次污染严重等缺点,阻碍了它们的应用[12]。与此同时,光催化还原Cr(Ⅵ)因其绿色、经济、高效而受到全球关注[13-15]。光催化还可以在阳光照射下一步消除废水中的污染物,而不需要严苛的反应条件[16]。

大部分关于Cr(Ⅵ)光还原的研究都是在酸性条件下进行的。然而,含Cr(Ⅵ)的废水往往是中性的,甚至是微碱性的;因此,使用传统的光催化剂时废水必须酸化,而这会消耗大量的添加剂。因此,开发适用于中性或碱性pH水溶液的新型光催化剂已迫在眉睫。

传统的单组分光催化剂如ZnO、La2Ti2O7只能在紫外光下激活,容易导致光诱导载流子的复合[17,18]。另一种有前景的替代材料是金属有机框架(MOFs),自MOF-5的光催化活性初步研究以来,这种材料得到了广泛的研究[19,20]。它们具有优异的光催化性能,具有较大的比表面积,可调的空腔和可定制的化学性质,而且可通过修饰金属离子或有机连接剂可以更容易地调节它们[21,22]。例如,Chen等人制备了Cu(I)-MOF作为Cr(Ⅵ)还原和H2析出的可见光光催化剂[23]。Wang等人合成了NH2-MIL-125(Ti),并观察到与MIL-125(Ti)相比,NH2-MIL-125(Ti)更有效地还原Cr(Ⅵ)[24]。Mu等人报道了含有不同官能团的UiO-66-X(Zr)对降解罗丹明B表现出可见光光催化活性[25]。具体来说,Fe基MOFs被认为是可行的催化剂,因为他们成本效益高,制作方便,环境友好和感光性好[26,27]。Laurier等人利用含Fe3-mu;3-氧簇合物的铁基MOFs作为可见光催化剂降解罗丹明6G(Rh6G)[28]。吴等人制备了一系列铁基MOFs,如MIL-68(Fe),MIL-53(Fe)和MIL-100(Fe),并成功地将其用于还原Cr(Ⅵ)和降解染料[29-31]。

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