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基于凝胶的锆金属有机骨架形态设计
摘要：金属有机骨架（MOF）在特定合成条件下凝胶化的能力为分层多孔MOF整料的制备和成型开辟了新的机会，其可直接用于催化和吸附应用。 在这项工作中，我们提出了仅由几种原型Zr4 基MOF的纳米颗粒组成的干气凝胶或气凝胶单块的第一个例子：UiO-66-X（X？H，NH2，NO2，（OH）2），UiO-67 ，MOF-801，MOF-808和NU-1000。观察到合成期间的高反应物和水浓度诱导凝胶的形成，凝胶通过在空气或超临界CO 2中干燥而转化成整体材料。电子显微镜，结合使用N2物理吸附实验，用于显示不规则纳米颗粒填充导致具有分级孔系统的纯MOF整料，其特征在于颗粒内微孔和颗粒间中孔。最后，使用oildrop方法将UiO-66凝胶成形为直径为600mm的整体球体，为填充床催化或吸附应用创造了有希望的候选物，其中分级孔系统可以极大地减轻传质限制。
Introduction
金属有机骨架（MOFs）由于其巨大的结构和化学多样性而继续吸引着显着的学术兴趣。这些多孔固体由基于金属离子的无机节点组成，通过配位键合的有机连接体相互连接，并已被作为催化剂，吸附剂，药物传递系统，质子导体和传感材料广泛研究。
因此，研究一直致力于识别和影响内在MOF特性与目标应用之间的关系。
MOF的结晶几乎完全导致多分散微晶粉末。虽然适用于研究目的，但这种状态限制了MOF在工业环境中的适用性，因为细粉末的使用与若干技术挑战相关，包括操作不当，粉尘形成，传质限制和填充床中的强压降。为了避免这些问题，制备MOF作为中观和/或宏观结构对象的方法，优选具有分层孔结构，是非常受欢迎的。目前旨在实现这一目的的方法主要集中于结构模板，调整合成条件以控制晶体生长，或形成复合材料。
朝向成形的，分层多孔的纯MOF材料的有希望的新途径始于MOF凝胶并且完全避免微晶粉末状态。与无定形配位聚合物凝胶不同， MOF纳米粒子在合成过程中结晶并在整个合成溶剂中聚集形成固体网络，这导致可调粘度的凝胶状态，随后的溶剂去除导致纳米颗粒附聚和整体式干气凝胶或气凝胶的形成。应用这种策略来生产由Al-MOF纳米颗粒构成的各种整料。
在文献中已经报道了在合成UiO-66型Zr-MOF期间形成凝胶的零星实例。
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