- 选题背景和意义：
随着化石燃料的需求量越来越大，地球上的化石燃料日益枯竭，寻找新的能源来替代化石能源已经是全人类面临的新时代问题。同时，化石燃料的大量使用造成了严重的环境问题，不利于经济、环境、社会的可持续发展。作为一种主要的温室气体，大气中CO2浓度增长是目前全球变暖的主要原因，严重威胁着人类的生存和可持续发展；而另一方面，CO2也是宝贵的碳资源，对其进行有效捕集和利用，不但可以缓解温室效应所导致的各种环境问题，同时可以解决能源短缺所带来的社会问题。
日本的两位科学家Fujishima、Honda在1972年一起发现了TiO2和Pt电极在太阳光的条件下能够电解水。之后，多相光催化反应吸引了广大科学家的眼球，光催化反应在科研道路上的大门由此被打开。随后，由于1970s~1990s石油危机爆发，人工光合作用（光催化CO2还原）开始受到科研人员的关注。1978年以色列威茨曼科学研究所Halmann利用p-GaP作光电极在水溶液中还原CO2得到甲醇；1983年Lehn利用Re(bipy)(CO)3X作为光催化剂将CO2高选择性转化为CO。
经过多年研究，光催化还原CO2目前主要集中于通过对传统半导体材料的改性和优化，以及设计合成新型光响应材料来提高光还原性能。目前已经有各种各样的努力试图将将CH4和CO2转化为更有用的化学物质，相反因CH4和CO2的高稳定性，这种转化过程通常需要很高能量。最近，光催化方法被认为是打破这种热力学势垒的方法之一。2009年美国宾州州立大学Grimes课题组制备了氮掺杂TiO2纳米管阵列，实现了室外太阳光照射下光还原CO2。2012年，福州大学李朝晖教授报道了利用NH2-MIL-125(Ti)MOFs催化剂实现可见光下CO2在乙腈和三乙醇胺溶液中的催化转化。叶金花教授课题组合成了具有大量氧缺陷的W18O49纳米线，有效增强了CO2的表面吸附，降低了CO2的光还原活化能，从而提高了材料的反应效率。2018年，武汉理工大学余家国教授利用煅烧法在Ti3C2上原位形成TiO2纳米材料，得益于复合物的独特结构和Ti3C2的导电子能力，有效提升光催化CO2反应速率。综上所述，虽然光催化CO2还原已经取得了较大的进展，但是由于光催化CO2太阳光利用率低、光生电子——空穴复合速率较快和半导体带隙宽度与CO2还原电势不匹配等问题，光催化CO2还原存在着巨大的挑战和机遇。
- 文献综述（或调研报告）：
目前，随着经济的进步和社会的发展，人类面临着能源短缺和环境污染两大问题。如何解决这两大问题，如何实现能源和环境的可持续发展，成为人类亟待解决的议题。学者们从利用清洁能源太阳能的角度，通过光催化技术，提出氢能经济和人工光合作用，为面临的两大问题提供了终极解决途径。通过半导体光催化材料吸收太阳光，可以产生光生电子空穴对，将水分解成氢气和氧气，以及将温室气体二氧化碳还原成有机燃料，从而实现太阳能的清洁利用。因此，半导体光催化技术，引起了学术界和产业界的广泛关注。然而，目前光催化材料的量子效率较低，能量利用率不高，限制了其实际的应用。因此，开发高效光催化材料，提高光量子效率，是目前光催化领域研究的重点。
光催化反应过程可以分为光吸收、载流子迁移和表面反应三个步骤。其中，载流子在迁移过程中发生复合，是目前光催化材料量子效率较低的主要原因之一。因此，提高光生载流子的分离和输运性能，是提高光量子效率，提高光催化性能的有效途径。由于带不同电性的电荷在电场的作用下可以受到相反的作用力，从而向相反的方向运动，因此，电场是促进光生电子和空穴分离的有效手段。为了形成电场，一种途径是将两种费米能级位置不同的半导体相接触形成结，由于载流子的扩散和漂移，导致在两种半导体的接触区域，形成一个区域性的结电场，从而在结电场区域内实现电子和空穴的有效分离，比如形成同质结如p-n结电池、异质结如TiO2/WO3、异相结如Degussa P25以及晶面结等。另一种途径则是可以利用极化晶体分布在整个晶体内部的极化场。（全部晶体按其结构的对称性，可以将其分类成32类点群或320种空间群。其中这32类点群又可以按其对称性的高低分为三类:极性晶类、非极性晶类和中心对称点群。属于极性晶类的半导体材料，其内部本征的会形成自发极化，从而产生极化场，促进光生载流子的分离。）
长期以来，磁场对催化性能的促进已经引起广泛关注，并且在某些催化领域已经取得了实质性的进展。但是，由于塞曼能量要弱几个数量级，因此磁场似乎无法改变能带结构，并且对半导体光催化性能的影响可忽略不计，这使这项任务成为巨大挑战。另一方面，自旋相关行为通常在确定催化性能中起重要作用。例如，在某些分子催化中，像光系统II、活性材料的铁磁性排列这些导致自旋取向的电子被选择并聚集在界面上，从而极大地促进了析氧反应活性。这里，我们提出了一种与磁阻有关的策略，以提高载流子转移效率，并将其应用于alpha;-Fe2O3/还原氧化石墨烯杂化纳米结构（alpha;-Fe2O3 / rGO），以改善在磁场下的光催化性能。我们发现，alpha;-Fe2O3 / rGO的降解速率常数和光电流密度这两者可以与磁场的应用而显着增强，促进光催化性能。
经过多年研究，光催化还原CO2目前主要集中于通过对传统半导体材料的改性和优化，以及设计合成新型光响应材料来提高光还原性能。目前已经有各种各样的努力试图将将CH4和CO2转化为更有用的化学物质，相反因CH4和CO2的高稳定性，这种转化过程通常需要很高能量。最近，光催化方法被认为是打破这种热力学势垒的方法之一。2009年美国宾州州立大学Grimes课题组制备了氮掺杂TiO2纳米管阵列，实现了室外太阳光照射下光还原CO2[6]。2012年，福州大学李朝晖教授报道了利用NH2-MIL-125(Ti)MOFs催化剂实现可见光下CO2在乙腈和三乙醇胺溶液中的催化转化[7]。叶金花教授课题组合成了具有大量氧缺陷的W18O49纳米线，有效增强了CO2的表面吸附，降低了CO2的光还原活化能，从而提高了材料的反应效率[8]。2018年，武汉理工大学余家国教授利用煅烧法在Ti3C2上原位形成TiO2纳米材料，得益于复合物的独特结构和Ti3C2的导电子能力，有效提升光催化CO2反应速率[9]。综上所述，虽然光催化CO2还原已经取得了较大的进展，但是由于光催化CO2太阳光利用率低、光生电子——空穴复合速率较快和半导体带隙宽度与CO2还原电势不匹配等问题，光催化CO2还原存在着巨大的挑战和机遇。
近年来，外场增强的催化性能已受到广泛关注。例如，定向电场可加速狄尔斯-阿尔德反应的非氧化还原键形成过程，这提供了精确控制化学反应的机会。弹性应变还可以以可控和可预测的方式调整铂的催化活性。在光催化领域，关于外场增强的报道很多，因为它不会改变光催化剂的几何形状或组成，并且不需要复杂的制备过程。到目前为止，热，超声波，微波和电场已成功将其引入某些光催化体系中，因此，光催化效率得到了显着提高。作为一种非接触式和环境友好的方法，外磁场调谐方法已得到广泛讨论，并为可持续发展做出了有效贡献。从这个意义上讲，在光催化过程中利用外部磁场来提高性能是很有趣的。不幸的是，由磁场引起的塞曼能量比半导体的带隙低几个数量级，因此对光催化性能的影响很小。这样看来， 除了磁性洛伦兹力引起的光催化反应面积扩大外， 磁场似乎不能对半导体光催化性能的提高做出进一步的贡献。
而磁阻（MR）是一种必不可少的自旋电子现象，表现出磁场下材料电阻的变化。通常定义为MR％= [ R（H）– R（0）] / R（0），其中R（H）和R（0）分别是磁场H和零磁场下的电阻。从这个意义上讲，在光催化系统中实现负MR意味着在磁场下，电荷载流子可以更快地迁移到表面反应中心，更多的载流子可以在单位时间内参与表面反应，这有助于提高光催化效率。
以适当的设计，可以制备alpha;-Fe2O3/还原氧化石墨烯混合纳米结构（alpha;-Fe2O3 /rGO）。有实验结果表明，该磁性系统表现出良好的光催化性能。更重要的是， 由于在这个系统中有很大的负MR效应， 单位时间内更多的电荷载流子可以在磁场下通过它们之间的界面从alpha;-Fe2O3迁移到rGO，这导致光催化效率的提高。这不仅提供了增强光催化性能的原型，而且还介绍了一种广泛应用于催化领域的通用方法。
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