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毕业论文课题相关文献综述
1.膜催化特点
在能源危机、资源短缺和生态环境恶化的今天，膜技术由于其具有节能、清洁、操作简便等优越性，得到了各国政府普遍重视，产业界和科技界也把膜技术视作21世纪一项极为重要的高新技术。
膜催化作为膜过程中的一个重要分支，是近几十年来在膜与多相催化领域中出现的一种新技术。该技术将膜分离技术引入到催化反应领域，将催化反应和膜分离功能耦合起来，因此它具有优于传统技术的特点。膜催化过程的显著特点是可以将膜分离与催化反应过程耦合构成催化膜反应器，打破化学反应的平衡限制，从而提高反应的转化率及产品选择性；实现产物与催化剂的原位分离[1-6]。另外，膜本身的一些特性也为膜催化提供了很多优势。例如膜参数如孔径、孔体积及孔隙率的可控性使得符合反应条件的特定催化剂设计成为可能，而且膜的多孔性使生成的目标产物迅速离开反应区，抑制副反应的发生，从而提高过程的选择性；膜具有大的比表面积，可以负载更高比例的活性中心，因此制备的膜催化剂能有效地与反应物分子接触，具有较高的催化活性[7]；多孔无机膜膜厚的可控性可以有效控制反应物与膜内催化剂的接触时间，提高反应过程选择性；负载型的无机膜催化剂还具有耐高温、化学稳定性好、机械强度高等特点，可以提高催化剂的长期稳定性[7]。因此，膜催化被认为是影响化工与石油化工未来的重要研究领域。
2. 钯膜催化剂
膜催化剂通常是将钯、铂、镍等活性组分通过表面浸渍、离子交换和化学沉积等方法负载在膜的表面上或浸入膜孔内，膜与催化活性组分一起构成催化剂，膜起到分离和催化剂载体的作用。膜的特性使得膜催化剂与常规催化剂相比具有如下特点：使用后，无需与反应溶液进行分离，避免了细小催化剂与产品分离的问题；催化活性组分固载于膜表面，分布面积大，分散度高，改善了反应物料与固体催化剂的接触状态，增大了反应面积；将反应与分离耦合在同一单元中，使装置占地面积减小，并节省了能源和原材料。在膜表面引入氨基，利用氨基中氮与金属粒子的配位作用，可将金属粒子高效负载到膜表面，提高其催化性能。氨基的含量及特性将影响金属粒子的负载。
课题组前期尝试采用多氨基硅烷对陶瓷膜表面改性和纳米颗粒溶胶浸渍法在陶瓷膜表面负载纳米钯催化剂。主要从以下三个方面展开研究：
首先，使用多氨基硅烷偶联剂KH792对陶瓷膜表面进行接枝功能化，进而负载钯纳米颗粒，制备钯/陶瓷膜催化剂，采用XRD、FESEM、EDS、ICP、XPS、 HRTEM等对其进行物性表征，并以对硝基苯酚催化加氢制备对氨基苯酚作为探针反应研究其催化性能。结果表明，与单氨基硅烷KH550相比，采用多氨基硅烷对陶瓷膜表面改性制备的钯/陶瓷膜催化剂，活性组分钯的含量明显提高，在反应中，催化活性和稳定性都有所提高。初步说明了含有更多氨基的硅烷偶联剂对钯负载量的增加、催化性能的提高是有益的。
其次，研究了钯/陶瓷膜催化剂制备过程中改性条件、浸渍条件以及还原条件对其催化性能的影响，优化制备条件。结果表明，钯/陶瓷膜催化剂的催化性能受改性条件、浸渍条件以及还原条件控制，适宜的制备条件为硅烷偶联剂KH792浓度0.2 g/L，改性时间8 h；钯浸渍溶液浓度0.040 mol/L，浸渍温度30 oC，浸渍时间18 h；水合肼还原温度0 oC，还原 30 min。
最后，采用纳米颗粒溶胶浸渍法制备钯/陶瓷膜催化剂，即用原位还原法预先制备钯纳米颗粒溶胶再负载在氨基硅烷改性的陶瓷膜上。对制备条件进行了优化，结果显示最佳的制备条件为：硅烷偶联剂改性浓度0.2 g/L，改性时间6 h；Pd纳米颗粒溶胶制备温度70 oC，浓度0.04 mol/L，PVP/钯摩尔比5；浸渍时间12 h，浸渍温度40 oC。对优化条件下制备的钯/陶瓷膜催化剂进行一系列的物性表征，并应用于对硝基苯酚催化加氢反应。和前面的阴离子浸渍还原法进行对比，发现采用溶胶法制备的膜催化剂具有更高的催化活性和相当的催化稳定性[8-12]。
3. 催化膜的制备方法
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