毕业论文课题相关文献综述
{title}毕业论文课题相关文献综述
{title}一、CO催化氧化研究背景
众所周知，CO 是典型的可燃、有毒化合物，化石燃料燃烧、化学工业以及机动车使用造成大量CO 排放，现已成为严重的环境问题，引起了人们的普遍关注[1-4]。 CO的低温（ 100 ℃）消除在许多方面都有重要的使用价值，在 CO2激光器中气体的纯化、CO 气体探测器材料、呼吸用气体净化装置、烟草降害以及封闭体系（如:飞机、潜艇、航天器等）中微量 CO的消除等方面都有重要的应用前景[5,6]。另外在燃料电池研究中, 通过低碳醇和烃类部分氧化或水蒸气重整制得的富氢气常含有约0.5～3% mol的 CO , 其存在不但会引起燃料电池电极中毒而且还会与H2竞争与氧的反应, 从而导致燃料电池的效能大幅度降低, 必须选择性消除CO[7,8]，因此实现 CO 在较低温度下氧化转化已经成为催化研究的热点问题之一。
二、研究现状
经过多年的研究, 已经发展出多种具有 CO 氧化性能的催化剂, 催化剂可按照不同种类与制备方法 进行分类 . 按种类可分为贵金属 ( A u、P t 、P d等) 、非贵金属 、分子筛及合金催化剂等 . 按催化剂制备方法可分为传统浸渍法 、络合浸渍法[9,10]
、共沉淀法 、沉积沉淀法 、化学气相沉积法 、离子交换法[11]、溶胶凝胶法[12]、电弧熔法[13] 、等离子溅射法[14]以及溶剂化金属原子浸渍法[15]等。目前制备方法的优化, 催化剂性能的提高, 机理方面的深入研究面向工业应用的催化设计CO氧化研究领域的前沿。
自从20世纪30年代研究人员首次发现过渡族金属氧化物对CO氧化反应有促进作用以来, 许多学者对该反应的研究产生了浓厚的兴趣；进入七十年代以后, 该反应在基础研究方面取得了重要的进展。
Haruta等[16]的研究发现, 当金以纳米颗粒高度分散于某些金属氧化物表面时, 对 CO 的氧化具有极好的催化性能. 随后的研究发现, 负载型金催化剂对于许多反应都具有良好的催化性能，通过选择适当的载体可促进其催化效能的发挥. 以TiO2为载体的金催化剂, 对CO催化反应非常有效。研究者们都在不断尝试各种方法改善金颗粒在载体上的分散度，减小金颗粒的尺寸，发现载体的选择，催化剂的制备方法、预处理条件都会催化剂构效关系有很大的影响。通过对文献进行调研，发现几乎没有用直接浸渍法在TiO2上负载Au-Ag双金属的，2011年Zanella教授[17]等人首次报道了Au-Ag/TiO2用于CO氧化体系中，金属的担载方法用的是沉积沉淀法（DP），担载顺序是先Ag后Au，不同比例的Au/Ag催化剂颗粒平均尺寸在3.7-3.9 nm之间，小于Au/TiO2(4.1 nm)，远小于Ag/TiO2(9.0 nm)。追踪这篇文献的引用文献，发现相关性研究不多，2013年山东大学徐宏教授[18]在 Chem. Commun.上用光沉积法制备了平均粒径为1.480.05 nm的AuAg/TiO2，其在苯甲醇有氧氧化的体系中有着良好的表现。2012年Shiraishi教授[19]用共浸渍法在TiO2上负载了Au-Ag双金，用于光催化ethanol/O2生成H2O2，金属的平均粒径为13.8 nm。在TiO2上负载Au的文献不少，主要的制备方法是DP法，但是Haruta教授在2003年的一篇关于金催化综述的文章中指出[20],DP法存在着使用的盲区，对于活性炭和等电点小于5的金属氧化物载体，DP法是不适用的，而氧化钛的等电点在4.5-6.3之间，所以DP法在某些情况下适用性不好，这是其一；另外，2009年张涛院士发表一篇工作[21]，用两步浸渍法（IMP）在几种不同惰性氧化物载体上负载了分散均匀、金属颗粒尺寸在3 nm左右的Au-Ag双金负载型催化剂。我们将其制备的催化剂结构性能与2011年Zanella教授中的催化剂做如下比较：
文献 | 催化剂及制备方法 | 金属颗粒尺寸（550℃） | 活性 |
Chem. Mater.2009,21,410418 | Au-Ag/inert supports （两步浸渍法，先Au后Ag） | 3.40.8 nm | |
J.Catal. 281 (2011) 4049 | Au-Ag/TiO2 （沉积沉淀法，先Ag后Au） | 3.7-3.9 nm |
而且该文献中所用的制备方法，首先对载体进行改性，在表面嫁接-NH2，利于固定Au，提高其分散度，而由于Au表面带负电，使得表面带正点的Ag 容易吸附在Au颗粒的表面，增加了Au-Ag的接触，利于反应物和电子之间的传输，从而更利于Au-Ag协同作用的发挥，这是其二；当然这篇工作是基于各种惰性载体上进行的，但是通过以上分析，我们分别采用沉积沉淀法和直接沉淀法, 制备了 A u-Ag/ T iO 2 催化剂，着重考察制备条件对于催化剂低温催化CO氧化活性和稳定性的影响，结合对催化剂的表征分析（TEM、XRD、BET、XPS），研究催化剂的构-效关系，为进一步研究及实际应用打下实验和理论基础。
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一、CO催化氧化研究背景
众所周知，CO 是典型的可燃、有毒化合物，化石燃料燃烧、化学工业以及机动车使用造成大量CO 排放，现已成为严重的环境问题，引起了人们的普遍关注[1-4]。 CO的低温（ 100 ℃）消除在许多方面都有重要的使用价值，在 CO2激光器中气体的纯化、CO 气体探测器材料、呼吸用气体净化装置、烟草降害以及封闭体系（如:飞机、潜艇、航天器等）中微量 CO的消除等方面都有重要的应用前景[5,6]。另外在燃料电池研究中, 通过低碳醇和烃类部分氧化或水蒸气重整制得的富氢气常含有约0.5～3% mol的 CO , 其存在不但会引起燃料电池电极中毒而且还会与H2竞争与氧的反应, 从而导致燃料电池的效能大幅度降低, 必须选择性消除CO[7,8]，因此实现 CO 在较低温度下氧化转化已经成为催化研究的热点问题之一。
二、研究现状
经过多年的研究, 已经发展出多种具有 CO 氧化性能的催化剂, 催化剂可按照不同种类与制备方法 进行分类 . 按种类可分为贵金属 ( A u、P t 、P d等) 、非贵金属 、分子筛及合金催化剂等 . 按催化剂制备方法可分为传统浸渍法 、络合浸渍法[9,10]
、共沉淀法 、沉积沉淀法 、化学气相沉积法 、离子交换法[11]、溶胶凝胶法[12]、电弧熔法[13] 、等离子溅射法[14]以及溶剂化金属原子浸渍法[15]等。目前制备方法的优化, 催化剂性能的提高, 机理方面的深入研究面向工业应用的催化设计CO氧化研究领域的前沿。
自从20世纪30年代研究人员首次发现过渡族金属氧化物对CO氧化反应有促进作用以来, 许多学者对该反应的研究产生了浓厚的兴趣；进入七十年代以后, 该反应在基础研究方面取得了重要的进展。
Haruta等[16]的研究发现, 当金以纳米颗粒高度分散于某些金属氧化物表面时, 对 CO 的氧化具有极好的催化性能. 随后的研究发现, 负载型金催化剂对于许多反应都具有良好的催化性能，通过选择适当的载体可促进其催化效能的发挥. 以TiO2为载体的金催化剂, 对CO催化反应非常有效。研究者们都在不断尝试各种方法改善金颗粒在载体上的分散度，减小金颗粒的尺寸，发现载体的选择，催化剂的制备方法、预处理条件都会催化剂构效关系有很大的影响。通过对文献进行调研，发现几乎没有用直接浸渍法在TiO2上负载Au-Ag双金属的，2011年Zanella教授[17]等人首次报道了Au-Ag/TiO2用于CO氧化体系中，金属的担载方法用的是沉积沉淀法（DP），担载顺序是先Ag后Au，不同比例的Au/Ag催化剂颗粒平均尺寸在3.7-3.9 nm之间，小于Au/TiO2(4.1 nm)，远小于Ag/TiO2(9.0 nm)。追踪这篇文献的引用文献，发现相关性研究不多，2013年山东大学徐宏教授[18]在 Chem. Commun.上用光沉积法制备了平均粒径为1.480.05 nm的AuAg/TiO2，其在苯甲醇有氧氧化的体系中有着良好的表现。2012年Shiraishi教授[19]用共浸渍法在TiO2上负载了Au-Ag双金，用于光催化ethanol/O2生成H2O2，金属的平均粒径为13.8 nm。在TiO2上负载Au的文献不少，主要的制备方法是DP法，但是Haruta教授在2003年的一篇关于金催化综述的文章中指出[20],DP法存在着使用的盲区，对于活性炭和等电点小于5的金属氧化物载体，DP法是不适用的，而氧化钛的等电点在4.5-6.3之间，所以DP法在某些情况下适用性不好，这是其一；另外，2009年张涛院士发表一篇工作[21]，用两步浸渍法（IMP）在几种不同惰性氧化物载体上负载了分散均匀、金属颗粒尺寸在3 nm左右的Au-Ag双金负载型催化剂。我们将其制备的催化剂结构性能与2011年Zanella教授中的催化剂做如下比较：
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