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1.1前言
近年来,由于全球变暖导致的冰山融化，海平面上升，热带风暴频发等一系列环境问题越来越引起国际社会的关注和讨论。而这主要来源于人类活动排放的以二氧化碳为主的近30余种温室气体。由于CO2其生命周期长,对气候变化影响最大,成为了减缓温室气体排放的首要目标。
其中,二氧化碳捕获和封存(Carboncaptureandstorage,CCS)技术[1]是近年来逐渐兴起并已通过开展实验等形式进行推广的一项减排技术，但由于CCS技术在工业分离中的应用有限，而且还伴随如成本高，过程复杂等缺陷，因此如果能够采用陶瓷膜技术实现H2/CO2的分离，不但具有节能、高效、环保、装置简单等优点[2]，而且对实际工业中的气体分离过程也有很大帮助。
在众多无机材料中，SiO2是目前被研究最多的微孔陶瓷膜材料。由于SiO2膜在水热条件下不稳定，很多研究员对SiO2膜进行了改性，使其水热稳定性有所提高[3-15]。因而研究水热环境中的二氧化硅膜的微孔结构变以及气体的渗透和分离性能，对于二氧化硅膜在实际化工过程中的应用很有意义。
1.2微孔二氧化硅膜研究现状
微孔二氧化硅膜具有耐高温、化学稳定性高、机械强度大、孔径可调控、气体渗透性高等优点,在气体分离方面成为当今膜分离技术和能源化工领域的研究热点之一。但是SiO2膜材料较差的水热稳定性极大限制了其在水煤气变换反应、甲烷水汽重整等领域的应用。
目前提高SiO2膜材料水热稳定性主要有两种方法，第一种方法是通过加入疏水基团提高膜的疏水性。国内韦奇等人[9]通过用三氟丙基对SiO2膜进行修饰，提高了膜材料的疏水性，在200℃，水蒸气压力为0.12bar的条件下，暴露于湿热环境长达220小时以后，膜材料的H2渗透率和H2/CO2分离系数基本保持不变，显示出良好的水热稳定性。第二种方法是通过掺杂过渡金属。该方法一般是通过在溶胶制备过程中加入金属醇盐或无机盐来完成修饰的。V.Boffa等人[14]通过利用五正丁氧基铌参与反应制备出Nb掺杂的微孔二氧化硅膜，在200℃，水蒸气压力0.56bar的条件下处理70小时后仍表现出较好的H2/CO2分离效果。
1.3有机无机复合SiO2膜的气体分离性能研究
1999年RenateM.deVos和HenkVerweij在前人研究的基础上，采用溶胶－凝胶法首次成功制备出完整的微孔二氧化硅膜。实验结果显示，H2的渗透率在200℃时达到210-6mol.m-2.s-1.Pa-1，H2/CO2的分离系数大于7[4]。
溶胶凝胶法在精确控制孔径与孔结构方面潜在的优势并且具有极好的可操作性，可以直接在支撑体(或过渡层)上制备得到微孔无机膜，是目前研究得最多、最为成熟的方法之一。其基本原理是利用采用醇盐或金属无机盐为前驱物，在某种溶剂(水或有机溶剂中)之中发生反应。经水解和缩聚过程在低温下形成溶胶，控制一定的温度与湿度干燥形成凝胶膜。在经过高温煅烧就可以制备所需的膜。正硅酸乙酯（TEOS）是溶胶凝胶法制备SiO2膜的常用的前驱体。用分子动力学模拟的无定形二氧化硅结构的文章上报导说该无定形二氧化硅有孔径小于0.25nm的孔，He原子（动力学直径为0.26nm）和H2分子（动力学直径为0.289nm）不能透过这种孔[16]。提高SiO2膜对氢气的渗透性，是将SiO2膜用于实际工业过程的一个重大突破。另外，有机无机复合醇盐如甲基三乙氧基硅烷（MTES），它至少包含一个不能被水解的有机基团，许多研究小组在研究中用它来控制孔径，就是通过加入有机基团的方法能够成功的控制孔径[16,17]。
目前，有研究者以BTESE为前驱体，在200℃、0.3MPa条件，450℃的烧成温度下制备有机无机复合SiO2膜，He/CO2理想分离因子为4.35[18]。因此，如何在前人的基础上，既保证有机无机复合SiO2膜的水热稳定性，又提高其分离性能，成为了越来越多研究者研究的方向。
1.4气体在多孔材料中的输运机理
气体在多孔材料中的输运主要依赖于渗透气的性质（如气体的动力直径、极性），膜的性质（如孔径、厚度和表面基团）以及操作条件（如温度、压力）。当气体通过多孔膜时，其传递机理可分为Knudsen扩散、表面扩散、毛细管冷凝和分子筛分等。
1.Knudsen扩散
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