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文献综述
1.1金属有机骨架(MOFs)材料简介
金属有机骨架(Metal-OrganicFrameworks,MOFs)多孔材料，又称金属有机络合聚合物(Metal-OrganicCoordinationPolymers,MOCPs),是利用有机配体与金属离子间的金属配体络合作用而自组装形成的超分子微孔网络结构的一种颇具前途的类沸石(有机沸石类似物)材料。术语MOF是Yaghi在新合成的具有扩展金属有机相互作用的4,4'-联吡啶和铜离子构成的MOFs中首次引入的[1]。
1.2LOFs材料简介
稀土金属有机骨架(Lanthanide-OrganicFrameworks,LOFs)是MOFs一个新兴的分支学科,从一开始，便以其独特的结构和性质吸引了人们的注意。LOFs的研究和发展已经深入到工业、通讯、环境、医疗、国防等领域，在新材料开发、新型催化剂制备、新药物应用等方面正在发挥着越来越重要的作用。Svetlana等人撰文介绍了让人们感兴趣的LOFs发光材料新进展[2],其荧光材料虽然经历时间较短,但是已经取得了世人瞩目的成就,已被广泛应用于新一代电致发光设备、生物分析传感器、生物核磁共振成像、离子探针等领域之中,而且在不断地深化、完善和发展。
在LOFs材料中,稀土金属凭借其独特的4f内层电子结构赢得了科学家们的青睐。2002年,化学领域最权威的评论刊物ChemicalReviews出了一期专刊,详尽地总结并展望了LOFs的发展和在各方面的应用[3]。
LOFs不仅展现出多种多样的、有趣的拓扑结构，而且表现出优异的光学、磁学等方面的性质。就材料科学领域而言,LOFs是新型分子功能材料,具有广阔的发展前景。
1.3LOFs材料的应用
1.3.1气体吸附
1999年，Yaghi研究小组报道了由稀土金属Tb离子和对苯二甲酸(H2BDC)构筑的一个具有三维的类分子筛拓扑的LOF:[Tb(BDC)(NO3)(DMF)2],这个LOF的结构可以简化为(3,4)-连接的网络,与PtS的4-连接的拓扑非常相似,可以称之为类分子筛拓扑结构。该LOF骨架稳定,除去端基配位的DMF分子之后能够进行可逆的CO2吸附(图1-3)[4],得到的孔体积为0.032cm3g-1,与普通的分子筛材料类似。
1.3.2催化剂
许多含有稀土的化合物都可作为强而有效的催化剂,纳米稀土粒子具有强的催化效果,在汽车尾气净化过程中,可以提高尾气中的一氧化碳、碳氢化合物和氮氧化物的转化率；在石油工业中采用稀土分子筛催化剂进行石油催化裂化,可以大幅度提高原油裂化转化率,增加汽油和柴油的产率。但在LOFs的领域,稀土金属中的催化性能研究并不多见。亚砜是一种非常重要的化学中间体,它的合成往往是通过H2O2对相应的硫化物进行氧化,一些金属(Ti,V,Mo,W,Re和Mn)的盐或者氧化物是常用的催化剂,但是由于催化能力过高,经常会得到过氧化的副产物,因此,通过镧系金属催化硫醚的氧化制备亚砜的方法逐渐赢得了人们的认可[3]。
Perls等人由稀土金属钪(Sc)离子和BDC配体合成了一个三维的LOFs[Sc2(BDC)3],并对其催化性能进行了分析。以钪的氧化物(Sc2O3)和以柔性配体构筑的LOFs材料[Sc2(C4H4O4)2.5(OH)]作为参照物,实验表明,[Sc2(BDC)3]对于有机硫醚的氧化反应的催化效率以及选择性都优于参照物(图1-5),这是因为LOFs的多孔结构可以提供的更多的有效Sc金属催化中心。这一研究结果证明,LOFs在催化领域具有潜在的应用前景[5]。
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