CuMn@SBA-15制备催化苯甲醇和苯胺的一步N-烷基化反应
摘要：胺及胺的衍生物是非常重要的一类氮源和合成中间体，以醇为原料的N-烷基化反应是制备胺及其衍生物的一种高效、绿色的合成方法，目前过渡金属催化剂被广泛应用于催化N-烷基化反应，急需开发一种廉价、高效的金属催化剂。有序介孔材料具有高比表面积、孔道分布均匀、孔径大小可调和较好的热稳定性等优良特性，广泛应用于催化、吸附分离及光电等领域。本文制备一种以介孔材料SBA-15为模板，将过渡金属铜、锰负载到模板上，通过焙烧制得金属氧化物催化剂CuMn2O4，将制备所得的有序介孔复合金属氧化物催化苯甲醇和苯胺的一步N-烷基化反应，表现出良好的催化效果，改进多步烷基化步骤，提高反应转化率。
关键词：介孔材料； SBA-15； 过渡金属； N-烷基化反应；
- 文献综述
1.研究背景
氮是生命必需元素，有机氮化物如胺、酰胺、亚胺及其衍生物是有机化学和物理化学中非常重要的一类氮源和合成中间体[1]。各种胺类化合物不仅广泛存在于具有生理和药物活性的化合物和天然产物中，也是构成一些生物体和生命活动不可缺少的物质。胺及其衍生物在化学、生物学、农用化学、制药和合成工业中具有广泛的应用，它是医药、农药等领域的关键中间体，既是基础化工原料的下游产品，又是医药、农药等精细化工产品的上游原料，并且需求量大，因此合成胺类化合物吸引了化学家的广泛兴趣。找到简便、价廉且原子效益高的方法合成胺类化合物是该领域广受关注的一个课题。
胺类化合物N-烷基化反应是催化C-N键形成的高效、绿色的合成方法。醇类物质是一类广泛存在的基本化工原料，以醇为烷基化原料，廉价易得，没有毒性，且和胺反应生成烷基化胺类化合物只会生成水这一唯一的副产物，原子经济性非常好，符合绿色化学的原理。因此以醇为原料制备胺类化合物是目前的一个热点课题，但醇类化合物在有机反应中的活性相对比较低[2]，需要使用催化体系提高醇类化合物的活性以达到目的。
钌、铑、铱等贵金属的配合物常被用于催化醇对胺的N-烷基化反应，但其不仅价格昂贵且存在毒性，因此急需开发廉价、高效的催化剂催化醇和胺的N-烷基化反应是近年来的一个研究热点。
介孔材料是二十世纪发展起来的新型材料体系，它具有高比表面积和规则有序的孔道结构，孔道大小均匀且大小调节的特性。将过渡金属掺杂到改性的有序介孔材料中，提高催化活性，促进C-N键的生成。因此，本次课题研究通过将过渡金属催化剂负载到高催化性能、活性位点均匀分布的介孔材料中，并将制得的催化剂应用于醇和胺的一步N-烷基化反应中。
2.研究现状
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