毕业论文课题相关文献综述
文 献 综 述
基于磷钼钒杂多酸的有机-无机杂化催化剂用于
液相氧化苯制苯酚
苯酚是重要的有机化工原料，主要用于制造酚醛树脂、环己醇、双酚A，环氧树脂、碳酸酯、聚砜、邻甲酚、2,6-二甲酚、苯酚的磷酸酯(增塑剂)、表面活性剂和苯胺等。目前工业上苯酚生产主要采用苯烷基化得到异丙苯，异丙苯氧化得到过氧化异丙苯，过氧化异丙苯分解产生苯酚的方法1。该三步反应的不足之处为能耗大、苯酚收率低、存在易发生爆炸的中间产物(异丙苯的氧化产物)、产生与苯酚等物质的量的副产物丙酮，而丙酮的需求量远小于苯酚、需要加入酸及多种有机试剂，造成资源浪费、操作不便及环境污染等，不符合可持续发展战略。随着上世纪80年代末以来绿色化学观念的普及，人们从提高反应的原子经济性和绿色性方面着手，开始研究如何利用苯直接羟基化制备苯酚，研究主要集中在氧化剂及相应的催化剂的选择上，并取得了一定的研究成果，有些成果已经显示出了工业化的前景。
杂多酸（Heteropoly acid，简写为HPA）同时具有酸性和氧化性的催化特性，在强氧化条件下不易分解，且催化活性和选择性较高，有着很广泛的应用前景。自上个世纪70年代日本在丙烯水合生产上用杂多酸催化剂成功实现了工业化以来，杂多酸及其盐作为有机合成和石油化工中的催化剂已经受到人们的广泛关注。有关杂多酸类催化剂的合成、结构和性能的研究已有诸多报道，并且出现了一些综述性文章2-7和专著8-11。
1.1基于有机无机杂多催化剂的催化性能调变
杂多化合物在反应中的溶解性与结构组成有密切的关系。催化研究者们利用较大的抗衡阳离子（如Cs 、K 和NH4 等无机阳离子及碱性的有机阳离子）修饰交换杂多酸的质子，或者通过设计合成基于杂多酸的有机-无机杂化材料来制备多相的杂多化合物催化剂。
本课题组冷炎等[12]将胺基功能化离子液体阳离子与PW作用，设计合成了一类胺功能化杂多酸盐固体催化剂（图1-1）。其中MimAM(H)-PW催化剂在以过氧化氢为氧化剂的烯烃环氧化反应中表现出优异的催化活性和回用性。将MimAM(H)-PW用于无溶剂体系的过氧化氢氧化苯甲醇反应时，虽然活性较好，但是催化剂溶于该反应体系，不方便回用。于是冷炎等又设计合成了胺功能化的4,4-联吡啶-PW双核IL-HPA杂化催化剂DPyAM(H)-PW用于该反应（图1-2），发现此催化剂表现出高活性的同时也呈现出了多相性，且回收使用性较好。
图 1-1 胺基功能化杂多酸盐MimAM(H)-PW的制备过程[12]
Figure 1-24 Synthesis of the amino functionalized heteropolyacid salt, MimAM(H)-PW[12].
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