毕业论文课题相关文献综述
文 献 综 述
1.1 金属有机骨架材料（MOFs）介绍
金属有机骨架结构材料（metal-organic frameworks，简称MOFs）是由无机金属离子和有机配体，通过共价键或离子-共价键自组装络合形成的具有周期性网络结构的晶体材料。
关于MOFs材料的报道最早出现于1959年，Kinoshita等人合成出双己二腈硝酸亚铜结构的晶体，该晶体具有三维网状结构，由过渡金属配合物[Cu(NC(CH2)4CN)2]和硝酸根阴离子组成，被认为是MOFs的雏形，但在当时并没有引起足够的重视。直到1990年Robson等人研制出具有稳定框架结构的新型MOFs才得到科学界的关注，并将拓扑结构理论应用到合成配位聚合物中。1999年Yaghi等人采用有机酸和锌离子合成了具有储氢性能的MOFs材料MOF-5使人们认识到MOFs材料的应用前景，成为MOFs领域的里程碑。近十几年来，大批的科学工作者致力于MOFs材料的合成及性能研究，使其成为最为热门的多孔材料之一。
MOFs具有以下几个优点：第一，MOFs是由金属离子和有机配体自组装而成，常用的配体为羧酸和含氮杂环与金属离子的反应活性很高，使得MOFs的合成多采用一步法，工艺简单；第二，由于金属离子和路易斯酸的静电效应，有机配体中的官能团和配位性能可以灵活地改变；第三，金属离子不但可以提供骨架中枢，还可以作为中枢形成分支，使得多孔骨架得到延伸，从而形成多维数的网络结构。MOFs的以上优点使得其具有高孔隙率、大的比表面积、结构和形貌的多样性、较高的化学稳定性和热稳定性等特点。这些特点也使得MOFs广泛应用于气体储存、吸附和分离、药物的储存、光、电、磁、催化等方面。
类沸石咪唑酯骨架材料(zeolitic imidazolate frameworks, ZIFs)是由过渡金属原子(Zn/Co)与咪唑或咪唑衍生物连接而成的一类新型的、具有沸石拓扑结构的纳米多孔材料，是金属有机骨架材料的一种。此外，ZIFs具有很好的热稳定性（高达663K）、在水蒸气和有机溶剂回流的情况下仍保持较高的稳定性，Yaghi等研究者将ZIF-8在极性和非极性溶剂（水、苯、甲醇等）各自沸点温度下处理，在0.1molL-1和8molL-1的稀NaOH溶液中处理，ZIF-8仍然稳定存在，晶体结构未发生变化。ZIFs结合了传统沸石和ZIFs的优点，具有可调节的孔径，较大的比表面积，以及良好的热、水热稳定性等特征，在吸附、分离、催化等方面均表现出了广阔的应用前景。
1.2 MOFs负载纳米金属催化剂（MNPs@MOFs）
纳米材料是指至少有一维尺寸为纳米级（1-100 nm）的材料。与块状金属相比，金属纳米颗粒由于尺寸小，表面所占的体积百分数大，表面具有更多的催化活性中心，使其在催化方面具有广泛的应用前景。金属纳米颗粒的催化性能与其尺寸和形状息息相关，不同的尺寸和形状决定了其各异的表面结构、电子和氧化态。然而较高的表面能和较大的表面积也使得金属纳米颗粒十分不稳定，在高温下金属纳米颗粒以液态形式存在，表面原子高速移动，粒子间的高度扩散导致了金属纳米颗粒的聚沉，从而使得其催化活性大大降低。
所以，控制金属纳米颗粒的尺寸、形状和均匀分布是提高其催化活性和选择性的关键。目前，可通过使用载体材料完成这一控制，即将纳米粒子沉积在具有高比表面的载体上，利用金属和载体之间的相互作用或空间限制，使粒子间相互隔开以阻止它们的迁移和聚集，此类材料称为负载型纳米金属催化剂。近年来，MOFs在催化方面的应用引起了广泛关注。慢慢地有研究将纳米金属负载于MOFs上制得MNPs@MOFs催化剂。在众多MOFs材料中ZIF-8是较为典型的一种，它具有SOD型沸石拓扑结构、高的热稳定性（500 oC）、较大的比表面积（BET，1413 m2/g）、大笼径（1.16 nm）、小孔径（0.34 nm），是理想的金属催化剂载体。本文主要对将金属纳米颗粒装载在ZIF-8上制备MNPs@ZIF-8催化剂的研究进展进行阐述，包括MNPs@ZIF-8催化剂的制备方法、表征手段及催化性能。
1.3 ZIFs材料的合成
在众多的ZIFs材料中，ZIF-8（SOD-Zn(mlm)2）因其晶体构造简单，具有较好的稳定性和相对较大的孔容，再加之原料易得、成本低廉，是ZIFs中最具有代表性的材料之一，因此许多研究组都将其进行深入研究，进而指导其他ZIFs材料的合成。
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