PLP的理性设计及其介导的生物催化过程研究文献综述-文献综述网

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文献综述

1.人工烟酰胺辅因子研究现状：1936 年，Karrer 等发现 NAD(P)H 的吡啶环在酶促反应中被还原，因此一系列全合成 1, 4-二氢吡啶环模型物被开发出来。

1955 年，Mauzerall 等通过同位素示踪技术，跟踪 BNAH 和天然烟酰胺辅因子还原品绿的反应，揭示了烟酰胺辅因子的氢转机制：即直接发生在还原型烟酰胺吡啶环上 C4位，证实 mNADHs 可以作NAD(P)H的模型物。

Kaplan 等利用 NAD 酶（NADase）催化3-酰基取代的吡啶类似物和 NAD(P) 反应，得到结构相对上述 1,4-二氢吡啶类似物更为保守的半合成mNAD s。

NAD(P)H 直接给底物供氢取决于其氧化还原电势。

Jones等受此启发，利用结构保守的含糖基 mNADHs 给催化量的 NAD 供氢，这一研究为mNADHs 用于再生天然烟酰胺辅因子奠定了基础。

此后，Jones 等又成功用简单的辅因子类似物mNADHs 来再生NADH，并偶联马肝醇脱氢酶用于催化环己酮还原的反应中，其机制如下图。

Kaplan 等利用了氧化还原电势低于天然NAD 的半合成辅因子：酰基被丁酰基和硫代酰基取代的 mNAD s 作为唯一的辅因子，应用于马肝醇脱氢酶催化的乙醇氧化反应中，相比天然 NAD ，反应速率分别提高了 8 倍、3.5 倍。

Kazlauskas 在此基础上，筛选出氧化性更强的 APAD 和SNAD ，并偶联 L-葡萄糖脱氢酶再生 mNAD s，将反应速率提高到了 9 倍以上，说明半合成的mNAD s 也能被酶所识别，并具备比天然烟酰胺辅因子更优异的活性。

类似的，Knox 等证实了心肌黄酶可利用全合成的 MNAH 为辅因子催化还原苯甲醌，首次证明简单的辅因子类似物也可以被氧化还原酶所识别并加以利用。

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