纤维素的氨基化修饰及其纳米化研究文献综述

 2022-02-14 20:58:46

全文总字数：4552字

文献综述

1.1氨基纤维素的合成

科学家对氨基纤维素的合成进行了长期的研究。不同的研究有不同的合成途径，而纤维素的溶解是合成氨基纤维素的重要前提，目前来说，氨基改性可以不以溶解为前提。传统的溶解方法是粘接剂法，需要采用强碱/二硫化碳溶剂体系。但该方法存在生产工艺复杂、工艺时间长、原材料和能源消耗大、H2S、CS2等有毒气体和废水量大等缺点[1]。因此，其他新型环境友好型溶剂体系已被开发出来，主要包括碱/尿素溶液、离子液体、N-甲基吗啉- N-氧化物(NMMO)体系和N, N-二甲基乙酰胺/无水氯化锂(DMAC /LiCl)溶剂体系。溶解后的纤维素发生酯化反应，在纤维素上引入离去基，然后发生取代反应，引入氨基生成氨基纤维素;或溶解后的纤维素发生酯化反应，引入硝基或重氮基团，还原反应后引入氨基生成氨基纤维素[2]。

合成氨基纤维素有四种主要途径，如图1所示。途径Ⅰ:溶解纤维素后合成对硝基苄基纤维素，再被还原成对氨基苄基纤维素[3]。途径Ⅱ: 溶解纤维素后合成卤代脱氧纤维素，再由二胺或低聚胺胺化成氨基纤维素[4]。途径Ⅲ:溶解纤维素后首先对甲苯磺酰纤维素合成中间体,再与叠氮化基取代反应,最后将褶皱氨基氮基还原生成氨基纤维素[5]。途径Ⅳ:溶解纤维素后首先对甲苯磺酰纤维素合成中间体,然后与二胺或低聚胺亲核取代,生成氨基纤维素[6]。

1.2氨基纤维素的应用

氨基纤维素分子末端的氨基适合进一步修饰，如固定酶分子、连接荧光基团等，这为氨基纤维素在生物传感器等生物领域的应用提供了可能性。此外，将氨基基团引入纤维素的大分子结构中，使氨基纤维素在基质上形成膜，吸附重金属离子等杂质。

氨基纤维素可以起保护作用，因为膜氨基纤维素可以在不同的基质上形成保护膜且状态非常稳定，从而保护基。成膜过程很简单，将基质与稀释的氨基纤维素溶液接触，进一步洗涤和干燥，在基质表面形成薄膜。氨基纤维素也可以固定酶的作用，从而应用于生物传感器上。由于在纤维素大分子链上引入了1,4 -苯二胺基团，而苯二胺是一种典型的氧化还原着色试剂，所以合成的氨基纤维素衍生物也具有氧化还原着色特性。根据其氧化还原特性，氨基纤维素在染料和涂料行业有一定的应用，所以氨基纤维素还有显色作用。疏水性氨基纤维素可用于水平免疫测定和细胞吸收生物领域。因为疏水性的氨基纤维素在水中通过纳米沉淀法生成纳米颗粒,可用荧光染料对纳米颗粒进行免疫标定。此外，氨基纤维素还有一个重要作用那就是可以做吸附剂，氨基纤维素是一种末端带有氨基的纤维素衍生物。氨基纤维素还可以吸附重金属离子，因为氨基氮原子上的孤对电子可以吸附重金属离子形成螯合物。在合成的纤维素溶液中包含不同类型的二价金属离子吸附实验中,发现在强酸溶液中,分子中的氨基基团质子化作用, 氨基纤维素不能吸附重金属离子,但随着pH值的增加,氨基纤维素吸附重金属离子能力逐渐增强。实验中还发现，脂肪族二胺的引入使氨基纤维素上的两个氮原子形成两个配位点，并与金属离子形成一个螯合环，明显强于一元胺的吸附能力。因此，氨基纤维素具有吸附重金属离子的特性，可作为一种吸附剂用于废水处理工艺。

1.3纤维素预处理

目前，制备纳米纤维素的方法主要有三种。第一种方法是用物理方法制备微纤化纳米纤维素。第二种方法是用化学方法制备纳米纤维素。第三种方法是细菌法制备纳米纤维素。天然纤维素由结晶区和无定形区组成，这种大分子结构取决于其分子内和分子外的氢键和弱范德华力。非晶态区域可以通过酸水解选择性降解得到纤维素晶体，再通过高压均质方法进一步处理得到纳米级纤维素晶体。[7]

1.4DES体系

近年来，一种绿色、可持续的新型溶剂——低共熔溶剂(DES)应运而生。该溶剂主要由氢键供体和氢键受体组成，只需简单加热即可制备。DES具有良好的溶解度、低熔点和电化学特性，广泛应用于电化学、有机合成、生物催化等领域。这种绿色溶剂在生物质精制和预处理领域也有发展潜力。木质素和半纤维素的去除能力以及纤维素的溶胀效应是其应用的突破口。此外，DES具有可循环利用、无污染、易于制备等优点，使其在绿色纳米纤维素制备中的应用成为可能。因此，人们开始研究DES法制备纳米纤维素材料。[8]

氯化胆碱/尿素和氯化胆碱/甘油是两种常见的低共熔溶剂，这两种体系的低共熔溶剂合成过程相对简单，合成条件简单，原料安全环保，无毒无害。它是由混合氯化胆碱和尿素或甘油的摩尔比1∶2,将它们放置在三个圆底烧瓶在80℃恒温水浴中搅拌在2小时。然后可以观察到白色的固体在圆底烧瓶渐渐融化,变得浑浊,最后可以获得一个清晰、透明和粘性液体。[9]

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