固体酸催化合成肉桂酸甲酯文献综述

 2021-09-25 20:29:56

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文 献 综 述

1.固体酸

1.1固体酸的概念及作用机理

酸碱催化剂中的一类重要催化剂，催化功能来源于固体表面上存在的具有催化活性的酸性部位，称酸中心。常见的有固载化液体酸、氧化物、硫化物、金属盐、沸石分子筛、杂多酸、阳离子交换树脂、天然粘土矿、固体超强酸等。尽管在结构上不同于液态酸,但它们的催化原理是相同的,都是以给出氢离子为主要特征。在催化过程中,它们都提供质子与反应物结合形成反应中间体。这种带正电荷的反应中间体会改变反应物分子的形状和构型。然后反应中间体可能再失去一个质子,形成同分异构体,也可能反应中间体与另一个分子作用,形成新分子的同时失去一个质子。

1.2固体酸催化剂的发展

由首例固体酸催化剂的发现到目前为止,被开发的固体酸大体可以分为九类[1] :(1)固载化液体酸;(2)氧化物,包括简单氧化物和复合氧化物;(3)硫化物;(4)金属盐;(5)沸石分子筛; (6)杂多酸;(7)阳离子交换树脂;(8)天然粘土矿;(9)固体超强酸。从Walter等人首次发现了单一金属氧化物V2O5可以催化甲苯合成苯甲醛开始, 固体酸催化剂便开始了其发展历程。随后一些简单的金属氧化物如Al2O3、Fe2O3、ZrO2 等已作为固体酸催化剂而被应用于反应中。1979 年, Hino[2]等人合成了首例MXOY/SO42- 型催化剂。因其具有能在较温和的条件下活化酸催化反应、易分离、副反应少、不腐蚀、可重复使用的优点, SO42- /TiO2、SO42- /ZrO2 、SO42- /Fe2O3 等迅速代替传统酸催化剂应用于反应中。NiO-ZrO2 SO42- 、Fe2O3-ZrO2 SO42-等复合型固体超强酸催化剂的出现更成为研究的热点。

2.固体酸催化合成肉桂酸甲酯

2.1杂多酸

杂多酸是一类含有氧桥的多核配合物,兼有酸性和氧化性,具有分子筛的笼状结构特征,可用作酸性、氧化还原性或双功能催化剂,对许多反应表现出很强的催化活性和选择性。作为酸性催化剂,它们具有活性高,不腐蚀设备,不污染环境,能够回收、重复使用和再生, 是一类很有使用价值的催化剂。有人利用0 .03mo l肉桂酸0 .18mol甲醇、0 .35g磷钨酸和硅钨酸为催化剂,回流反应5h ,比较了它们的催化活性,发现磷钨酸的活性比硅钨酸强, 前者能使合成肉桂酸甲酯中肉桂酸酯化率达72 .31 %, 后者为62 .18 %[3]。固载型杂多酸是近年来研究者热衷的环境友好催化剂[ 4]。后有人将硅钨酸固载于TiO2 上制成固载杂多酸盐TiSiW12O40/TiO2 并应用高压微波辐射技术催化合成了肉桂酸甲酯, 其最佳反应条件为:甲醇与肉桂酸摩尔比为5∶1 ,催化剂为反应物总量的2.0 %,微波功率为729W 辐射3min,产品收率达97.4 %,在上述反应条件下催化剂重复使用4次,产品收率为97 .6 %,平均为97.4 %[5]。因此是一种非常好的催化剂。

2.2固体超强酸

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