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1pH和温敏水凝胶简介
pH和温敏水凝胶是一种能显著地溶胀于水但在水中并不能溶解的三维网络或互穿网络，它能对外界刺激（如：温度、pH值、磁场、电场、溶剂、光、化学物质等）发生响应，产生不连续的体积变化。由于pH和温敏水凝胶的这种独特响应性，其在药物控制释放、传感器、记忆元件开关、组织工程等方面具有很好的应用前景[1-3]。随着对高分子材料功能要求的日益提高，单一智能型高分子材料已不能满足发展要求，发展具有良好相容性、多重智能功能的高分子材料，尤其是能够同时对两种或两种以上外界刺激产生响应的智能凝胶，已成为高分子药物缓释载体的发展方向[1-5]。因温度和pH值是生理、生物和化学系统中的两个重要因素，研究具有温度和pH值敏感特性的水凝胶，作为一种新型的高分子材料正日益受到关注[6]。
2pH和温敏水凝胶作用原理
2.1pH敏感水凝胶作用原理
具有pH响应性的水凝胶是通过线形聚合物之间交联或互穿网络而形成体型大分子网络结构，网络中含有可离子化的酸性或碱性基团，随着介质pH值、离子强度改变，这些基团会发生电离，导致网络内大分子链段之间氢键的解离，产生不连续的溶胀体积变化。这类水凝胶根据敏感性基团的不同可分为阴离子、阳离子和两性离子三种类型[7]。
阴离子型pH敏感型水凝胶的可离子化基团一般为-COOH，对聚丙烯酸类水凝胶而言，羧酸基为弱酸，因此发生溶胀突跃的pH较高[8]。pH敏感性受到凝胶内外Donnan平衡影响，这些因素均与pH和离子强度有关，其中经典排斥力为主要影响因素。实验证明由于存在交联网络的限制，当阴离子-COOH之间斥力与网络的回弹力达到平衡时，再增加羧基含量，膨胀比也不会增加，交联剂用量及官能度对膨胀行为也有影响。
阳离子型pH敏感型水凝胶的可离子化基团一般为胺基，如N,N-二甲基/乙基氨乙基甲基丙烯酸甲酯、乙烯基吡啶和丙烯酰胺，其pH敏感性主要来源于氨基的质子化，氨基越多，水凝胶水化作用越强，平衡溶胀比越大。其溶胀机理与阴离子型相似[8]。
两性pH敏感性水凝胶同时含有酸碱基团，如苯环酸钠和甲基丙烯酸铵丙基三甲基氯化铵共聚得到的水凝胶，其pH敏感性来源于高分子网络上的两种基团离子化，羧基在高pH时离子化，胺在低pH时离子化，故两性水凝胶在高低pH处均有较大的溶胀比，而在中间pH处其溶胀比比较小，与前面两种不同，它在所有pH范围均存在溶胀，而不需要存在最低pH要求，同时它对离子强度的变化更敏感[9]。在实际应用中当酶被固定于一种pH敏感性的水凝胶上时，酶与底物的反应会使自身环境的pH值发生改变，导致凝胶膨胀和收缩的实际上的刺激是底物的浓度。这种类型的凝胶能用作生物传感器或作为一种渗透性开关[10]。
2.2温敏水凝胶作用原理
对于PNIPAM凝胶,低温时主要作用力为酞胺基团与水分子间的氢键作用,使凝胶溶胀。温度升高时,氢键作用减弱,凝胶溶胀度发生突变,进而导致相转变[11]。用扩展了的晶格理论研究氢键结合,把凝胶中的水分为两种状态:一种是完全游离的水;另一种是一与聚合物链亲水基团通过氢键连结的,称之为结合水。并定量预测了PNIPAM凝胶在发生体积变化全过程中结合水的变化[11]。
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