毕业论文课题相关文献综述
文 献 综 述
1.引言
上转换是一种通过多光子机制将低能量(长波长)的光转换为高能量(短波长)光的一项技术，因其在太阳能电池、人工光合作用、光催化以及光电器件等领域的潜在应用价值而受到广泛关注 [1~5] 。目前实现上转换的技术有很多,例如利用具有较大双光子吸收截面的染料实现双光子上转换，或者利用稀土材料等实现光波频率的上转换等 [1~8]。但是这些上转换技术存在诸多缺陷，如，所需激发光能量高，一般需要106 W/cm，远远高于太阳光在地表的辐射能量(100mW/cm 2，地面上太阳能标准采用AM1.5G)，另外，上转换量子效率低，光敏剂性能不易调节等，都使得这些技术很难实用化。而三重态-三重态湮灭能量上转换（TTA）具有以上两种技术所不具备的优点，首先其所需的激发光能量较低，照射到地球表面的太阳光能量就可以满足，其次可以通过调节其敏化剂结构来改变其吸收及发射波长，最后由于其具有高的上转换效率而得到广泛的关注。
TTA上转换自从20世纪60年代由Parker 和Hatchard 等[9]第一次报道后，便引起了广泛的关注。他们在菲和萘的混合溶液中通过选择性的激发菲而观察到萘的反斯托克斯延迟荧光(P-型延迟荧光),即延迟荧光的发射波长比激发波长短。他们提出这种延迟荧光的产生机理是:能量给体(菲)的三重态将能量传递给受体(萘)的三重态,两个受体的三重态交互作用而产生一个激发态的二聚体,最后产生一个处于激发单重态的分子和一个回到基态的分子(三重态-三重态湮灭过程),这种延迟荧光的强度与激发光强度呈二次方关系。TTA上转换具有以上几种上转换过程不具备的优点。例如，激发光不需要是相干光，激发光强度要求很低，只有大约几mW/cm2，因此可以使用太阳光作为激发源而且，只要通过改变TTA过程中不同的敏化剂和受体，就能改变TTA上转换的激发光和发射光的波长。这个领域的发展一直很缓慢,因为当时研究者们所选用的光敏剂的系间窜越能力弱,直到21世纪,美国的Castellano课题组选用系间窜越效率近乎1的过渡金属络合物作为三重态能量给体,观察到了肉眼可见的上转换现象[10],这个领域的发展才开始活跃起来。
最近，基于TTA上转换在生物成像技术［11］(长波长光的吸收一方面可以增加细胞的穿透能力，消除背景荧光；另一方面，可以减少光对细胞的伤害)方面的应用也得到了很大的发展。如Li等［12］制备了基于TTA上转换的水溶性纳米粒子，并将其成功地应用于活细胞和小动物成像，取得了非常好的实验结果，进一步拓展了TTA上转换在生物领域的应用。
2.新型联二亚胺Ir(III)配合物的研究进展
新型联二亚胺Ir(III)配合物由于具有丰富的光物理性质常被用于TTA中作为三重态光敏剂，例如2006年，Castellano等[13]采用了基于2-苯基吡啶配体的铱配合物( S-1)作为敏化剂，芘( A-1)和3，8-二叔丁基芘( A-2)分别作为受体，除氧的二氯甲烷作溶剂，激发波长450nm时，测到发射波长为360420 nm的上转换。
后来，Zhao等[14]合成了一系列铱配合物S-2、S-3、S-4 和S-5，采用9，10-二苯基蒽( DPA，A-3) 作为受体进行上转换实验。S-4和S-5三线态能级大约为2.06 eV，而DPA 三线态能级是1.78 eV，符合上转换条件，可以观察到上转换现象，而S-2 和S-3由于吸收波长和激发光波长不匹配，没有出现上转换现象。2012年，Zhao[15,16]等将该类配合物的配体进行改变，合成了两类金属铱配合物（S-6和S-7），在采用455 nm和473 nm作为激光光源时，收集得到了410 nm DPA发射的上转换荧光，上转换效率分别为14.4%和19.3%。
图1 二亚胺Ir(III)配合物
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