基于分子自组装的热活化延迟荧光材料的设计及合成探究
摘要：近年来，有机光电材料在基础研究和产业化方面取得了巨大的发展。而有机光电材料，尤其是有机电致发光二极管，应用研究受到了各方面的广泛关注。本文简单介绍了有机发光材料现在的发展状况和前景。
关键词：有机发光二极管；热活化延迟荧光；聚集诱导发光；荧光；磷光
- 文献综述
有机光电材料在众多前沿高科技领域中都有着巨大的应用前景，尤其在有机发光二极管（OLED）中。有机发光材料是OLED器件的核心材料，并对OLED产业化推动有着至关重要的作用，而目前广泛应用在工业化中的有机发光材料主要为荧光发光材料和磷光发光材料。
根据自旋统计理论，电致激发会产生25%的单线态激子和75%的三线态激子。而由于跃迁禁阻，传统荧光发光材料的三线态激子无法以辐射跃迁回到基态，只能以非辐射跃迁的形式耗散，导致了传统荧光OLED器件的内量子效率上限仅有25%。通过自旋轨道耦合效应，磷光发光材料理论上可以实现100%的激子利用效率，使三线态的激子也能以辐射跃迁的形式回到基态，发出磷光。但是传统磷光发光材料也有难以突破的短板——它需要用到昂贵且稀少的贵金属，从而提高了传统磷光发光材料的应用[1]。
较传统荧光材料而言，热活化延迟荧光（TADF）材料通过减小单线态激子与三线态激子的能隙（Delta;EST＜ 0.4 eV），三线态激子可借助外界能量由反向系间蹿越回到单线态，实现三线态激子的利用，使其内量子效率理论上实现100%。较含有重金属的磷光材料而言，TADF材料更环保，且有效降低制作成本[2,3]。
2012年，日本九州大学的Chihaya Adachi教授等人通过分子设计，使有机电致发光分子单线态和三线态激发态之间的能隙最小，制备了高效的TADF材料，其外量子效率高达20%，打破了荧光有机电致发光器件低于5%的限制，与高效磷光OLED器件相当[4]。
2016年，Zhang课题组设计两种空穴传输材料三苯胺和电子传输材料邻苯二甲酰基为架构的化合物，天蓝材料1和绿光材料2[5]。这两种化合物具备聚集诱导发光（AIE），TADF特性和良好的热稳定性，通过改变对苯二甲酰基中心苯环上的连接方式（从对位到间位），对化合物的光电性质进行调节（图 1）。这两种化合物延时荧光寿命分别为2.7 ns/ 8.3 mu;s和7.4 ns/ 9.6 mu;s。材料1的荧光量子产率为75%，远超液态时的46%，最大电流效率为43.5 cd A-1，最大功率效率为33.3 lm W-1；绿光材料2的固态荧光量子产率为39%，超过了液态时的2%，最大电流效率43.5 cd A-1，最大功率效率为33.3 lm W-1。显然，TADF分子的光电性能十分优异，但想要改变TADF分子的光电性质往往需要重新设计、合成分子。
2017年，Tang课题组基于二苯甲酮设计了一系列具有AIE和TADF特性的材料[6]。这些分子均具有不对称结构，这种结构设计使分子内的二苯甲酮和吩噁嗪之间的角度达到了66°，也使二苯甲酮与二甲基吖啶之间的夹角也达到了87°（图 1）。这样的结构设计，一方面分子内的大扭曲可以将分子的HOMO与LUMO分开，有利于降低△EST，使材料的TADF性质增强；另一方面使分子存在着C-Hhellip;pi;的堆积方式，产生AIE效应。这一系列材料中，材料3在非掺杂器件中，它的启动电压只有2.7 V，在发黄光的同时，最大电流效率为26.5 cd A-1，最大功率效率为29.1 lm W-1；材料4具有力致发光性质，在非掺杂器件中也表现出了良好的电致发光效率，最大电流效率43.3 cd A-1。毫无疑问，TADF材料性能远超传统荧光材料，与基于稀有金属络合物的磷光OLED器件相媲美。
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