1 背景介绍
随着应用环境和目的的不断改变，我们对于工业生产的要求也在不断变化。苯甲醛是工业生产中很重要的一种芳香醛，广泛地应用于医药，香料，染料，涂料等行业，目前工业上生产苯甲醛一般采用甲苯氧化法，但该法存在甲苯的转化率和醛的选择性低，对环境不友好，对设备腐蚀严重等不足，从环境友好和可持续现代发展的角度考虑，研究苯甲醛的绿色催化合成已经引起了广泛的关注，不少研究组已经报道了使用负载或限域单、双金属或纳米Ru，Pd，Au等贵金属为活性组分的固体催化剂，其效率高，性能稳定，但其制备费用昂贵，从经济的角度讲也需要开发一种低成本的非金属为活性组分的固体催化剂。近年来一种新型催化剂C3N4被发现在多种氧化反应中具有良好的性能，C3N4作为一种无金属催化剂，可以使苯甲醇催化氧化得到苯甲醛，避免了与过渡金属相关的成本，毒性和净化问题，本课题旨在用C3N4作为催化剂，苯甲醇催化氧化得到苯甲醛，得到产率和选择性较高的反应条件，并对苯甲醇氧化反应的C3N4催化机理进行研究，为工业应用提供基础。
图1 苯甲醛 图2 苯甲醇
2 C3N4催化剂
多相光催化[1]从水和空气中去除有机污染物对于解决严重的环境污染具有许多潜在的应用。近年来，研究人员投入了大量的精力来制备具有合适带隙的光催化反应的半导体，如含金属的氧化物，硫化物和氮氧化物。最近，一种新型的无金属半导体光催化剂碳氮化合物被发现在甲基橙光氧化[13]中具有良好的性能。石墨化碳氮化物，通式为C3N4，由C，N和少量H含量组成，这些碳基材料可以用不同的方法制备，例如，化学气相沉积，精心设计的有机合成，以及向母体碳材料掺杂氮。研究发现一种高效的方法，即通过无溶剂途径由氮和富含碳的化合物开始合成，它们可以通过简单的低成本方法来制备，在不同的数量级上，通过简单的制备过程改变来调整其表面化学性质，而不会显着改变整体组成。与TiO2相比，基准光催化剂g-C3N4[2]具有2.7eV的较小能带隙，使可见光范围内电磁波谱的蓝色吸收范围扩大到450nm（对比于380nm吸收边缘二氧化钛）。目前，多相光催化的应用主要集中在污染物污染水体，H2生产和CO2减排的应用上，因此，可以说氮掺杂的不含金属的碳材料将是用于有机合成反应的有前途的催化剂，其可以代替常规的碱金属和金属氧化物催化剂。制备C3N4[3]需要分别加热氰胺，双氰胺和三聚氰胺，并在氧化铝坩埚中进行反应，以防止前者升华。将3g初始反应物放入坩埚中，在加热速率为20℃/ min的马弗炉中加热至500℃，保持该温度4小时，然后以10℃升温至520℃，在此温度下进一步热处理4h，然后用水冲洗合成的材料以除去未反应的前体，并在100℃下干燥过夜，最后自然冷却至室温。将得到的黄色聚合物。
3.苯乙醇氧化反应体系
苯乙醇额氧化反应，在Maria J. Limaa[4]等人曾做过详细的研究中，苯甲醇在水介质中的光催化氧化是通过分子在半导体表面的吸附，然后与光生空穴反应，随后去质子化形成碳自由基 。在没有氧气的情况下，该过程通过二次电子从碳基到半导体的转移进行，生成苯甲醛。半导体催化剂[14]表面的还原位置可以通过累积电子与质子结合导致形成H 2而被再氧化。由于贵金属的功函数高于这些材料，半导体的电子带中的电子倾向于迁移到质子可以被还原为H 2的金属簇。。
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