纳米纤维素-碳纳米管@二氧化锰@聚苯胺导电气凝胶的制备及性能研究程晓玉,焦月*，韩景泉*
摘要：超级电容器是一种介于电池和平板电容器之间的新型储能装置，具有质量轻、充电速度快、使用寿命长、安全性能好等优异性能。超级电容器的储能性能与使用的电极材料密切相关，具有纳米级微观结构的材料由于具有更高的比表面积和更大的比电容特性在超级电容器电极材料中有着重要应用。本研究希望制得一种具有良好导电性能和机械强度的气凝胶，加入绿色可再生的TEMPO氧化纳米纤维素对基体实现增强，通过原位氧化聚合制备CNF-CNT@MnO2“核-壳”结构复合物气凝胶电极材料。为了进一步提高复合电极的比电容，然后在 CNF-CNT@MnO2骨架外氧化聚合PANI形成具有双层“核-壳”结构的CNF-CNT@MnO2@PANI复合气凝胶。其中CNFs作为骨架赋予气凝胶良好的柔韧性，并搭载CNTs在水中分散，由于CNTs的高导电性和MnO2、PANI的高赝电容效应，两者结合后形成增益效果使复合气凝胶电极拥有良好的充放电循环稳定性和较高的比电容。对复合物化学结合、微观形貌、比表面积、电导率和电化学性能进行表征，探讨CNFs对复合气凝胶电极性能的影响并分析其机理，制备出的柔性导电复合物气凝胶材料可以用于超级电容器电极。
关键词：纳米纤维素，碳纳米管，二氧化锰，聚苯胺，超级电容器
1.纳米纤维素
纤维素广泛地存在于自然界当中，是自然界中储存量最为丰富的可再生资源和天然高分子化合物[1]。纤维素分子的化学式为（C6H10O5）n，是一种通过1-4糖苷键结合的beta;-D葡萄糖的线性高分子，为重复的纤维二糖基所构成的长链多糖结构，因此，纤维素表面含有丰富的羟基[2]。CNFs是通过化学氧化结合机械研磨把天然纤维素制备成纳米级的纤维。因此CNFs具有天然纤维素基元原纤的许多优秀性质，如：极其小的直径（大约3~4 nm）、长径比超过250（长可以达到微米级）、较高的弹性模量（140-150 GPa）、较小的密度（1.6 g cm-3）、较高的结晶度（70%-95%）、以及较小的热膨胀系数等[3]。21世纪以来，世界经济得到快速的发展，石油、煤炭等资源消耗量不断增大，导致其储量日益匮乏，而且还带来了严重的污染问题。因而，纤维素这种可再生的自然资源受到了社会的广泛重视。CNFs是指采用物理或化学的方法从天然植物纤维中分离出来的具有纳米径级的纤维，由于比表面积大，力学性能优异，热稳定性良好，可降解和生物相容等特点[3]，因此在食品包装、生物及医药材料、能源材料与电子设备等领域显示出广阔的应用前景[4-5]。同时，研究也显示CNFs可以作为碳纳米材料的分散剂，并具有良好的分散效果。
2. 碳纳米管
碳纳米管（CNTs）具有良好的导电性、规则的一维管状结构、低密度、优异的力学性能及比表面积大等优点，因此被广泛用于制备高性能的电子储能材[6]。然而，CNTs具有较高的疏水性，使其具有沿着轴向聚集成束的聚集态特点，在极性溶剂中很难均匀分散，从而导致其电学性能不能被充分利用[7-8]。为了提高CNTs的分散性能，通常采用添加表面活性剂或强酸、强碱改性等方法，并具有良好的效果，但这些化学改性方法容易导致CNTs的结构发生改变，使导电性在一定程度上被降低[9]。因此，通过物理方法提高CNTs的分散性尤为重要。
纤维素纳米纤维是一种环境友好且稳定的CNTs分散剂。CNT/CNFs共悬浮液表现出良好的成凝胶以及可湿纺性，可以十分容易地制备出CNTs/纤维素纳米纤维气凝胶及无纺布。一维的CNFs可以有效的阻止CNTs的聚集、显著提高电极材料被电解质再浸润性能以及电极材料中介孔的利用率[10]。因此，以CNT/CNFs气凝胶或者无纺布为电极材料的柔性全固态超级电容器具有良好的电化学性能。此外，柔性全固态无纺布超级电容器还具有卓越的弯曲稳定性、可裁剪性以及可靠性。
3. 聚苯胺
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