富氧气氛下活性炭汞脱除的实验研究
一、课题背景
众所周知，二氧化碳是人类活动排放的主要温室气体。2012年的二氧化碳排放量相比过去几年的二氧化碳排放量仅增长1.1％，还不到平均每年增长2.9％的一半，但是也多达650万吨[1]。而我国是世界上最大的煤炭生产国和消费国，也是世界上唯一以煤为主要能源的大国：煤炭消费占到整个能源消费的70%左右[2]。二氧化碳的大量排放对环境的影响巨大，因此使用更高效的工厂和使用先进技术以及更多地使用可再生能源和碳捕集与封存（CCS）技术对二氧化碳排放的限制具有重大意义。目前针对CO2减排的技术主要有燃烧前脱碳技术、燃烧后CO2捕集技术、富氧燃烧及化学链燃烧（CLC）技术[3]。富氧-燃烧技术是CCS技术的一种候选技术。氧燃烧的基本概念是在空气中通过燃烧氧和循环的烟道气体和/或水进行温度控制来取代燃烧[4]。剩余的烟气中含有丰富的二氧化碳和水汽，很容易分离，从而产生一股可以利用或隔离的二氧化碳流。富氧燃烧技术采用纯氧（约95%~98%）和循环烟气代替常规空气，提高了燃烧烟气中的CO2浓度，通过循环烟气来调节燃烧温度，同时循环烟气又替代空气中的N2来携带热量以保证锅炉的传热和锅炉热效率[5]。其原理图如下：
图1 富氧燃烧技术原理图
当然在富氧燃烧过程中也会存在问题，主要问题就是来自二氧化碳气流中的痕量元素即汞。汞在富氧燃烧中会与CO2压缩存储系统中的铝制金属发生汞齐反应造成严重的安全性问题，汞除了对富氧燃烧造成影响，也会对其他方面造成影响。汞也是环境问题的一个因素，燃煤发电厂是人类最大的汞排放源，因为它们每年排放的汞约为475吨，汞一旦进入环境，就可以在大气中长距离运输，因此人类对汞的管控也会越来越重视[6]。
目前来说活性炭吸附汞是性价比最高的一种技术，其主要原理是活性炭利用其丰富的比表面积、特别的孔隙结构和表面官能团吸附并沉降烟气中的气态汞，最终达到脱除烟气中气态Hg0和Hg2＋的目的。活性炭吸附汞的效率不仅取决于颗粒大小，表面积，孔隙率等特征，而且也受到煤燃烧过程中的气体组成，温度等条件的限制。研究表明某些气体组成对活性炭捕捉汞的行为有重要影响，例如氧气提高了汞的保留率，而反应性气体如硫氧化物和氮氧化物可以改变碳的表面，有利于或抑制汞的吸附。迄今为止我们所获得的关于汞活性炭相互作用的知识大部分是从在空气中燃烧典型的大气进行的研究中获得的，而Hg0与不同的燃烧烟气组分间不同的反应机理以及Hg0转化机制都根本性地决定着汞控制方式的选择。在传统空气燃烧烟气基础上建立的Hg0排放规律，反应机理与转化机制等在富氧燃烧气氛下可能不再适用。
二、国内外研究现状
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