文 献 综 述
- 研究背景
由于煤炭和石油等化石燃料的广泛使用，全球二氧化碳排放量逐年升高，加剧了温室效应，并对当今和未来的全球生态环境构成了严重威胁，国内外对此问题一直密切关注且高度重视。2009年哥本哈根会议将温室气体二氧化碳的减排提到了前所未有的重要议程，我国“十二五”规划也将二氧化碳的捕集、转化与封存列为重点研究课题。人们曾设想出将二氧化碳转化为干冰深埋于海洋等物理固定方法，这类方法利用了二氧化碳无毒、惰性、可固化的特点，但却可能导致在大自然“碳循环”中可利用的碳资源逐渐减少，而且物理存储的二氧化碳也有重新被释放返回大气的可能性。
二氧化碳捕集与封存(CCS) 是指将二氧化碳从工业或者与能源相关行业所产生的废气中分离，并加以利用或输送到一个封存地点长期与大气隔绝的过程[1]; CCS 和提高能源利用效率、节能减排，调整能源结构大力发展可再生能源、风能、核能等，三种策略的结合是二氧化碳减排的必要保证是被全球公认的。研究报告表明[2]，CCS是能够显著减少二氧化碳排放并许继续使用化石燃料来满足全球迫切的能源需求的关键技术， 这对于我国电力行业比重最大的燃煤电站减排技术的研究有重要的现实意义，目前许多国家正致力于二氧化碳捕集和封存及利用的研究，其中从燃煤烟道气中分离捕集 CO2 更是愈来愈受到人们的关注。但是高昂的成本将是阻碍二氧化碳捕集和利用技术市场化的主要瓶颈，与国际较为先进的CCS 技术相比，中国还处于起步阶段，而且大都采用燃烧后捕集方式，工业上的应用也主要是提高石油采收率 [3-5] 。
随着一碳化学的发展，近年来有关二氧化碳化学法资源化利用的研究日益受到重视，将CO2作为廉价、丰富的碳源直接催化转化为有用化学品，如甲醇[6]、二甲醚[7]、低碳烃[8]、碳酸酯类[9]以及胺类[10-11]等，将会给整个社会带来巨大的经济效益和显著的环境效益，同时也是实现碳减排与顺应低碳经济发展潮流的一项明智抉择，其中二氧化碳与页岩气的催化重整愈来愈受到人们的关注,页岩气的组成与常规天然气相仿，主要成分是甲烷和乙烷，所以我们的重点放在乙烷和甲烷乙烷混合气体和二氧化碳的催化重整上。
二、页岩气
作为源岩排烃残余的主要产物，页岩气的存在具有广泛意义。页岩气是美国大规模经济性勘探开发的三大非常规天然气类型（根缘气、页岩气、煤层气）之一[12-14]，近年来得到了空前的发展，其页岩气年产量相当于目前我国各类天然气年产量的总和。作为非常规油气资源的一种，页岩气聚集机理特殊，富集条件多样，它使得一大批不曾具备常规油气成藏条件的泥页岩重新变得具有直接勘探意义。高含有机碳泥页岩在中国广泛分布，页岩气也因此成为值得高度重视且具有广泛而重要勘探开发意义的非常规油气资源类型。根据页岩气聚集机理和中美页岩气地质条件相似性对比结果认为：中国页岩气富集的地质条件优越，具有与美国大致相同的页岩气资源前景及开发潜力 [15-16]。我国应关注页岩气深加工综合利用技术的开发，使页岩气最终转化为油品、有机原料、精细化工原料等高附加值产品。如页岩气制合成油、低碳烯烃、芳烃、高性能材料等技术，无疑将成为页岩气开发利用的主要方向。
三、页岩气和二氧化碳的催化重整
页岩气的组成与常规天然气相仿，主要成分是甲烷，并含有少量的乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、二氧化碳、氮气。页岩气组成中，甲烷体积分数最低为79. 4% ，最高达到95. 5% ; 乙烷、丙烷、丁烷、戊烷总体积分数最低为0. 1% ，最高达到20. 1% [17-19] 。
我们的课题主要研究甲烷乙烷混合气体和二氧化碳的催化重整, 甲烷是页岩气的重要成分，甲烷分子具有类似惰性气体电子排列、立体结构非常对称的分子结构，C-H键能高达435 kJ/mol，在热力学上非常稳定。如何使这样稳定的分子得到有效活化，进而实现合理转化，成为目前多相催化领域中最富挑战性的课题之一。与传统蒸汽重整相比 ,甲烷与二氧化碳催化重整制取合成气 ,具有投资少 、效率高、能耗低, 以及合成气中氢气与一氧化碳比例合理等优势。但该过程是一强吸热反应 (Delta;H =248 kJ/mol), 需要较高的反应温度 (800℃) [20]。因此，研制高活性、高选择和高稳定的催化剂是甲烷催化重整实现工业应用的关键因素之一，也是该领域研究中的热点。乙烷也是页岩气的重要成分，本次课题我们所选取的催化剂是常用的经过改性的甲烷重整催化剂（比如Ni-CeO2-Al2O3/SiO2/TiO2等），我们的目的是探究甲烷乙烷与二氧化碳重整的竞争性，以及产物合成气的选择性，经过对比，选出对页岩气重整产物合成气的选择性较高，且不易积碳的催化剂。
四、国内外研究现状
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