文献综述
1引言与研究意义
能源问题和环境问题是当前社会关注的两大热点问题。随着工业化和城市化进程加快，全球经济高速持续增长。在这种增长的背后，却隐藏着化石能源日益减少和污染环境的巨大危机。以内燃机为动力机的汽车作为如今的主要交通工具，所使用的燃料为石油制品，燃料燃烧过程产生大量的一氧化碳、碳氢化合物、氮氧化物、二氧化硫以及铅尘、烟尘等颗粒物,是造成雾霾污染的重要原因，同时会对人体健康造成严重损害[1]。因此，研究燃料燃烧机制，提高燃料利用效率减少燃烧污染物成为了解决问题的关键。近年来，乙烯的相关研究受到人们广泛关注，主要基于以下原因：首先乙烯是石油化工蒸汽裂解的重要产物，具有富能特性，是内燃机、燃气涡轮发动机和推进设备的优质烯烃类碳氢燃料[2]；其次乙烯的燃烧速度、反应速率和爆炸性能比绝大多数碳氢燃料大, 是提高爆震发动机和超声速燃料冲压发动机性能的可选燃料, 常选用此燃料的燃烧进行实验研究；同时，乙烯有较强的成烟趋势和相对简单的反应机理，便与研究；最后在富油条件下, 乙烯可以作为碳烟的前驱体促使多环芳烃增长以及碳颗粒形成, 成为当今环境化学以及气象科学研究的重要课题[3]。多环芳烃[PAH]是指2个以上苯环之间相连的化合物，是煤，石油，木材等其他碳氢化合物不完全燃烧或还原气氛下燃烧时产生的挥发性碳氢化合物，是重要的环境和食品污染物。迄今已发现有200多种PAHs,其中有相当部分具有致癌性，长期接触高浓度PAH可能损伤生殖系统，迫害体内遗传物质，也可能导致肺癌、皮肤癌、不孕症等[4]。深入理解和掌握燃烧过程中PAH的生成和转化过程十分关键。现如今，研究烃类火焰中各种气态添加物对燃料燃烧产物的影响是一个重要的研究领域。其中研究二氧化碳的添加是普遍且有意义的，因为发动机排放的废气中包含大量CO2,容易通过废气循环(EGR）实现CO2的添加。
2碳氢燃料的燃烧生成PAHs的研究
吴建等人[5]对CH4、C2H4、C3H8的空气扩散火焰进行了研究, 联合LII和LIF技术测量了碳烟的二维体积分数、粒径、颗粒数浓度以及PAH的相对浓度分布，研究结果证实了PAH是碳烟生成的前驱物, 当燃料中的碳原子数较多或含有不饱和键时, PAH与碳烟之间的演变过程更为迅速。Hwang等人[6]发现, 将一定浓度的C2H6、C3H8与C2H4掺混, 会导致火焰中多环芳烃 (PAH) 和碳烟的体积分数升高。结合模拟计算, Hwang发现 CH3和C3H3,作为碳烟及其前体物PAH形成过程中的重要反应物，大多在烷烃燃烧过程中产生，乙炔多在烯烃燃烧时产生[8]。Shi等人[7]测量了不同火焰的碳烟的PAH组成成分, 结果表明, 当燃料不同时，碳烟中的PAH的种类以及浓度分布也有很大差别，当量比不同也会造成一定影响。对于甲烷、乙烯等简单燃料, 由于芘占到了多环芳烃的90%, 因此可以用其作为甲烷和乙烯火焰成核的PAH。远洪亮等人[9]根据详细的燃料氧化机理和多环芳烃生成机理,对乙烯同轴射流火焰在重力变化下碳烟生成情况进行计算.认为碳烟的初始成核是由两个较大的多环芳烃(PAH)二聚而成，微重力条件下PAH在碳烟表面的凝结更加重要。汪映等人[10]建立模型探讨含氧燃料燃烧过程中PAH的形成过程，结果表明随着燃料中氧含量的增加,不完全燃烧中间产物芳香烃含量逐渐降低;二甲醚和乙醇互为同分异构体，由于氧原子位置不同，燃料中碳原子迁移路径不同，使得乙醇降低PAH的能力比二甲醚弱。
3添加CO2对燃料燃烧特性的影响
近几年，许多研究通过理论与实验的方式探索添加CO2对燃料燃烧特性的影响。 Du等人[11]提出添加在燃料中的物质可产生热效应、稀释效应和化学效应三种类型的影响。Liu等人[12]采用数值模拟的方式，研究添加CO2对乙烯扩散火焰的影响。研究发现，不论添加在燃料侧还是氧化剂侧，CO2的化学效应都会导致O、OH、H的浓度降低，火焰峰值温度下降，且添加在氧化剂侧时的影响更大。Yossfi等人[13]进行了CO2取代N2作为稀释剂的甲烷和乙烷燃烧详细的化学动力学和热特性对燃烧早期影响的模拟，发现燃烧初期存在CO2时会产生显著的化学效应。 Liu等人[14]通过实验和计算研究了二甲醚(DME)火焰在低压和高压下有无CO2的添加时的火焰结构和动力模型，得出：CO摩尔分数随CO2增加而增加；CO2的添加降低了火焰温度；高压条件下温度降低幅度更快；与高压相比，低压条件DME氧化动力学对CO2稀释的敏感性较低；高压条件下，对于贫燃火焰，惰性的第三体效应和CO2的动力学效应都会降低氢原子的产生。然而，对于富燃火焰，惰性的第三体效应增加了氢原子的产生。
Le Cong等人[15]通过实验和数值模拟的方式研究CO2和H2O存在条件下乙烯和丙烯的氧化，数值结果与实验结果相吻合。研究结果表明在富燃条件下，CO2略微加速了乙烯的消耗。 丙烯的氧化几乎不受JSR条件下反应混合物中CO2或H2O的影响。Le Cong等人[16]也对CO2存在下氮气稀释氢的氧化反应进行了实验研究，结果表明，随着氢初始摩尔分数的增加，CO2对H2的氧化有抑制作用，CO2稀释使得燃料混合物燃烧速度降低。潘伟等人[17]研究了二甲醚/ 氢气/二氧化碳/氩气预混燃料的火焰结构，探讨了在氢气和二氧化碳同时存在的情况下，对二甲醚燃料燃烧的影响。结果表明, 在 10%H2存在条件下，二氧化碳化学效应降低火焰温度，抑制二甲醚的燃烧，抑制乙炔、甲醛、乙醛和 H 自由基的生成，并且随着浓度的升高，其抑制作用的强度更强；CO2的化学效应对O 和 OH 自由基生成有促进作用，且强度随 CO2浓度升高而增强。Renard等人[18]研究了含NH3、CO2或H2O的富乙烯-氧-氩混合气体的火焰结构。观察CO2的添加会造成火焰前沿后移，抑制火焰，大约44%的CO2转变为CO。
4添加CO2对碳烟/PAHs的影响的研究
碳烟是大气污染的元凶之一，PAH作为碳烟的重要前驱物，不仅与碳烟的生成息息相关，其本身也具有致癌性，是重要的污染物。燃料差异以及添加物的不同会导致碳烟前驱物的浓度以及对应的化学反应途径发生变化, 继而引起碳烟体积分数的变化。近年来，许多科学家开展了有关CO2对碳烟/PAHs影响的研究。Du等人[11]分析了CO2的加入对乙烯和丙烷扩散火焰中碳烟生成的影响，发现CO2的化学作用可以抑制碳烟的产生。Guo等人[19]认为CO2的加入对碳烟形成的化学抑制作用主要是通过降低自由基H的浓度，进而降低PAH和碳烟表面的生长速率来实现的。Liu等人[12]将CO2作为添加剂，分别添加在扩散火焰的燃料侧与氧化剂侧探索CO2对乙烯扩散火焰中碳烟与NOx形成的化学效应。以逆流形式建立层流乙烯扩散火焰，添加化学惰性二氧化碳FCO2与正常CO2对比以分离其化学效应。数值结果显示二氧化碳无论添加在燃料侧还是氧化剂侧都确实参加了化学反应。二氧化碳添加对于化学抑制碳烟形成有直接影响，二氧化碳添加在燃料侧或氧化剂侧抑制碳烟趋势的化学效应的机理是通过碳烟成核速率的降低，作为火焰温度和乙炔浓度降低以及碳烟形成区O原子和OH原子对碳烟前驱体的氧化侵蚀增强的结果。二氧化碳添加在燃料侧时影响很小，添加在氧化剂侧时效果显著。Mancarella等人[20]研究了富燃料条件下预混乙烯火焰中添加CO2的影响，发现添加CO2对多环芳烃具有化学抑制作用。Pan等人[21]发现添加 CO2 和 H2O 对碳烟前驱物的生成有显著影响， 它们的耦合作用会降低燃料燃烧产生的碳烟前驱物C2H2和C3H3, 尤其C3H3的降幅最大。邱亮等人[22]研究了添加CO2对正丁醇火焰的影响，发现在氧化剂中添加CO2后，HACA 速率降低使得碳烟颗粒总质量降低，成核速率下降造成碳烟颗粒数密度下降。
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