文献综述
1研究背景和意义
随着世界人口的急剧增加及科学技术的迅猛发展，人类对化石燃料的需求量及消费量迅猛增长，由此引发的“能源危机”以及化石能源燃烧所带来的环境问题越来越受到人们的重视。我国人口基数大，能源消耗行业又具有明显的聚集性和相关性，导致我国能源消耗量大，而低利用率又导致能源的严重浪费以及大量的有害气体严重污染环境。我国能源消费结构主要以煤炭等化石燃料为主，但其燃烧带来了严峻的环境污染问题。随着我国国民经济的迅速发展与人民生活水平的提高,人们对节能减排日益关注，必须清洁、高效的利用化石燃料资源，走能源增长和环境协调发展的道路。广大研究者从燃料燃烧机制、改变能源开发结构和提高应用效率入手来解决能源和环境问题，许多小碳氢化合物已被广泛用作传统化石燃料的潜在重要替代品。
多环芳烃PAHs是一类广泛分布于自然界中的含有两个以上苯环的有机化学污染物，主要来自于碳氢化合物的不充分燃烧，在大气、水体和土壤中广泛地存在，具有疏水性、致癌性、致畸性、致突变性。虽然PAHs在环境中含量很低，但具有生物累积性，这导致PAHs在空气中持久存在、长距离迁移几乎不降解、水相和固相通过动植物的代谢不断富集。同时，多环芳烃在其生成、迁移、转化和降解过程中，通过呼吸道、皮肤、消化道进入人体，长期处于多环芳烃污染的环境中，可引起呼吸道和皮肤的急性或慢性伤害，增加肺癌、胃癌的发病率，严重危害人体健康。这使得PAHs的控制成为一个全球性的问题。
CH4作为天然气的主要成分，被认为是燃烧中最有希望的替代燃料和最清洁的燃料之一，其作为最简单的碳氢燃料，具有低 C/H比的高热值燃气。目前世界各国对天然气的应用越来越广泛，所引起的PAHs生成等环境问题是全世界关注的一个热点问题。因此，建立天然气高效、洁净燃烧的基础途径，控制燃烧过程中PAHs的生成是十分重要的 。
2碳氢燃料燃烧生成PAHs的特性研究
目前已有很多学者开展了对碳氢燃料燃烧特性及污染物生成的研究。朱建宾等人对天然气在双层多孔介质燃烧器中预混燃烧烟气中污染物(NO、NO2、CO)体积分数进行实验测量分析，发现热功率一定时，烟气中NOx 体积分数随着当量比的增大而增大；相同当量比下，热功率越大，烟气中NOx体积分数越高。曾文等人采用反应流与敏感性分析方法对小分子烃类燃料预混燃烧下多环芳烃生成的详细机理进行了简化，并采用该简化机理对乙烷预混燃烧下多环芳烃的生成规律以及正庚烷部分预混燃烧下多环芳烃的生成规律进行了数值计算。结果表明，采用该简化机理进行计算时所得到的温度分布、主要反应物与部分生成物的摩尔分数的变化趋势与实验值基本吻合。相湛昌等人研究了石油焦燃烧过程中多环芳烃的生成特性,结果表明石油焦燃烧产生的多环芳烃种类有萘、蒽、菲、荧蒽、屈、苯并荧蒽、四氢萘、苯并噻吩和二苯并噻吩9种；多环芳烃的生成种类和数量与温度密切相关,随温度的升高生成量先增多后减少；在一定温度下,多环芳烃生成量与挥发分呈正相关性；石油焦中的硫、碳、氢、氮等元素对多环芳烃的生成也有一定的影响。Yu等人采用CHEMKIN/OPPDIF模块对H2/CH4对冲扩散火焰进行了化学动力学模拟研究。吴勇开展了正庚烷在微小通道中热裂解和结焦实验和模型研究,主要分析了正庚烷热裂解结焦中反应条件变化所带来的的影响。分析了正庚烷裂解主要产物以及正庚烷的含量随流速、温度和压力变化的规律,烯烃和烷烃生成比例的随流量和温度的变化等,并指出乙烯、丙烯、甲烷和乙烷是正庚烷热裂解主要的气体产物。曾文数值模拟正庚烷预混燃烧下多环芳烃的生成，分析燃烧当量比对多环芳烃生成规律、苯与联苯生成速率及苯生成关键反应基元步敏感性的影响。结果发现，随燃烧当量比增加，苯、联苯、菲和芘的体积分数升高，苯与联苯的总生成速率显著提高。
3添加氢气对燃烧的影响
氢气(H2)作为一种清洁燃料，具有火焰传播速度快、可燃极限宽、热值高、密度小的优点。由于其不含碳元素，其燃烧几乎不产生污染物，是理想的替代燃料。因此氢气被广泛研究作为清洁燃料或燃料添加剂，以提高其他气体的能量传递效率。此外，氢还表现出一些独特的燃烧特性，如低点火能量(仅占天然气的6%)、高火焰速度、比天然气高2倍的可燃极限以及高反应性等。因此，改善甲烷燃烧特性的有效方法之一是向甲烷中添加氢气，这可以有效地促进甲烷燃烧。
Wang等人通过数据分析来探究氢气对甲烷/空气预混火焰的动力学影响，发现当添加氢气后，甲烷氧化的路径将转移到较小的碳氢化合物的反应路线。张弛等人研究了添加氢气的化学反应活性对甲烷燃烧的影响，发现氢气的加入导致H生成的增加以及OH消费量的增加，并因此加速了火焰整体的反应速率。Park等人对沼气掺氢进行了研究，结果表明，掺氢可以改善缸内燃烧特性，拓宽沼气的稀燃极限，并且降低THC的排放，但是NOx的排放会有所升高。Zheng等人研究了天然气掺氢发动机的燃烧和排放特性，结果表明NOx排放随着氢气体积分数的增加先增大后减小，HC、CO和CO2 的排放则逐渐减小。Liu等人研究H2对低压二甲醚(DME)火焰的化学作用影响，发现随着H2添加比例的增加，H2的化学作用会抑制乙炔(C2H2)的生成，同时H、O和OH自由基的摩尔分数增加。刘冬等人还研究了不同的氢气添加量对异辛烷/氧气层流预混火焰特性和燃烧污染物的影响。研究发现，iC8H18火焰中间产物的生成与消耗与H、O、OH自由基有关。H、O、OH自由基的浓度随着H2添加量的增加而下降，即H2的添加可以抑制iC8H18火焰中间产物的生成。Wang等人数值研究了氢添加剂对甲烷-空气火焰的影响，并进行了生产率分析和氢添加剂对特定物种主要反应的影响。刘晓飞等人模拟了甲烷层流预混火焰中芳香烃及多环芳烃(PAHs)的形成。结果表明，数值模拟与实验数据吻合得较好，可以用于预测同类型火焰中芳香烃及PAHs的形成；火焰当量比、压力对芳香烃及PAHs形成都有影响
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