CO2气氛下丁烯同分异构燃料热解特性研究文献综述

 2022-11-26 13:16:40

文献综述

  1. 引言

随着人类文明的进步和社会经济的高速发展，世界各国对能源的需求量愈来愈大。据统计[1]，2018年，以天然气和可再生能源为主导的全球一次能源消费快速增长。尽管如此，碳排放仍以7年来的最高速度增长。在可预见的将来，燃烧过程仍将为满足日益增长的能源需求作出重大贡献，锅炉、燃气轮机和内燃机发动机等燃烧系统中化石燃料的不完全燃烧将不可避免地产生碳烟颗粒，这对提高传热和燃烧效率具有重要意义[2]。

然而，作为悬浮的亚微米颗粒[3]，碳烟颗粒的存在会降低大气能见度、导致温室效应并危害人体呼吸系统。对此，世界各国相关组织制定了一系列严格的法规条例以限制其排放。使用替代生物燃料、降低对传统化石燃料的依赖、提高燃烧系统的效率等措施可以有效抑制碳烟颗粒的排放，生物燃料作为一种清洁的可再生能源受到了各国研究人员的广泛关注。

无论是出于研究目的还是为了实际应用，长碳链大分子碳氢化合物都吸引了越来越多的关注，如正庚烷可作为柴油的替代燃料、异辛烷可作为汽油的替代燃料等。这些燃料的分解会产生高浓度的烯烃，而烯烃类燃料在生成碳烟颗粒物方面具有重大影响，其不饱和双键在碳烟和多环芳烃的形成中起着重要作用[4]，其中，丁烯是丁醇和大型烷烃分解过程中的重要组成部分。而热解反应作为燃烧的第一步反应，是燃料分解以及小分子产物生成的重要途径，同时热解反应具有相对简单的反应规律，是研究复杂燃烧机理的基础。因此，研究CO2气氛下丁烯的热解特性对了解更大分子碳氢化合物燃烧颗粒物的生成与控制具有重大意义。此外，丁烯是具有同分异构结构（包括1-丁烯、2-丁烯和异丁烯）的最小烯烃和室温下最大的气态烯烃[5]，便于研究其热解特性、建立可靠的反应机理。综上，本文将系统梳理关于丁烯同分异构体燃烧特性及CO2对燃料燃烧过程影响的研究，分析可深入发展之处。

  1. 丁烯同分异构体燃烧特性的相关研究

2.1.燃烧方面

Dias等人[6]用分子束质谱法测定了低压（40mbar）下异丁烯/氢气/氧气/氩气预混贫燃火焰中物种的摩尔分数分布。通过建立一个考虑异丁烯燃烧中物种形成与消耗的子机制，扩展了已得到验证的乙烯/二甲氧基甲烷预混富燃火焰的原始模型，完整的机制包含520个反应和99个化学物种。模拟结果与实验结果良好的一致性说明了新模型的有效性。Schenk等人[7]采用高分辨率原位电离分子束质谱与原位气相色谱相结合的方法，研究了低压（40mbar）下由氩气稀释的三种丁烯同分异构体（1-丁烯，反式2-丁烯和异丁烯）的富燃平火焰。实验数据表明，三种丁烯燃料的破坏路径主要为C4路径和C3路径，经由丙烯、丙二烯和丙炔的C3路径是三种同分异构燃料的强破坏途径。对于异丁烯火焰，由于燃料分子的分支骨架，几乎只发生C3路径；而对直链异构体1-丁烯和2-丁烯来说，经由1,3-丁二烯和乙烯基乙炔的C4路径至关重要。Kikui等人[8]利用微流动反应器观察了1-丁烯的弱火焰，研究了其燃烧和点火特性，从主要物种的摩尔分数分布得到了1-丁烯的整体火焰结构，燃料消耗过程中进行着关于O、H、OH的反应。Zhao等人[9]对丁烯同分异构体在常压和高压下的非预混逆流点火温度和层流火焰速度进行了实验测定。结果表明，火焰速度按异丁烯、反式2-丁烯、1-丁烯的顺序递增；异丁烯具有较高的点火温度，而反式2-丁烯和顺式2-丁烯的点火温度相当接近，且略高于1-丁烯；反应活性按异丁烯、2-丁烯、1-丁烯的顺序递增。

2.2.热解方面

Santhanam等人[10]在900-2300K的高温及7-400Torr下利用激波管研究了异丁烯的热解，用激光纹影技术在异丁烯的冲击波中观察到了解离和振动弛豫，并得到了不同压力下的反应速率常数。Yasunaga等人[11]在1.0-2.7atm总压及1000-1800K温度下，研究了异丁烯在反射冲击波作用下的热解反应。采用气相色谱法对激波后产物进行了分析，得到了高温下异丁烯热解的新实验数据，利用甲醛、甲烷、乙烯、丙烯等热解子机制的反应步骤和速率常数表达式构建了异丁烯的热解机制。Zhang等人[5]采用真空紫外光电离、超声分子束和飞行时间质谱探测相结合的技术，研究了低压下900-1900K温度范围内1-丁烯、2-丁烯和异丁烯在流动管反应器中的热解，对产物和中间体进行了同分异构体识别及浓度测定。为模拟热解过程，建立了由76个物种和232个反应组成的动力学模型，根据反应通量分析说明三种丁烯同分异构体的主要分解反应序列分别为：1-butene→aC3H5→aC3H4→pC3H4→C2H2，2-butene→saxC4H7→1,3-C4H6→C2H3→C2H2，iC4H8→iC4H7→aC3H4→pC3H4→C2H2。Wang等人[12,13]采用管式流动反应器,在绝对压力为~0.82atm，温度范围为535-810 ℃（1-丁烯和2-丁烯）、610-860℃（异丁烯），停留时间范围为~0.5-~2.4s的条件下研究了1-丁烯、2-丁烯和异丁烯的热解过程，讨论了导致燃料消耗和重要产物形成的主要途径。在1-丁烯和2-丁烯中，苯、1,3-环戊二烯和甲苯是最常见的分子重量生长产物；而在异丁烯中，则为苯和甲苯。Bradley等人[14]利用单脉冲激波管对异丁烯在1055-1325K的热解过程进行了研究，并将其之前发展的烷烃的化学机理应用于此进行初步理论解释。

  1. CO2对燃料燃烧特性影响的相关研究

Du等人[15]研究了添加CO2和O2对碳烟形成的影响，分离了添加剂在燃料侧和氧化剂侧的稀释效应、热效应和化学效应。结果表明，无论是在燃料侧还是在氧化剂侧添加CO2，都能通过化学作用抑制碳烟生成。Liu等人[16]通过从贫燃到富燃工况的综合数值分析，研究了添加CO2对预混层流低压二甲醚和乙醇火焰的化学影响。结果表明，添加CO2的稀释效应和热效应只降低了乙醇火焰中C2H2的摩尔分数，而化学作用在所有当量比下都能减少二甲醚火焰和乙醇火焰中的C2H2，这说明添加CO2的化学作用可抑制C2H2的形成。化学作用对二甲醚和乙醇火焰中甲醛生成的影响均较弱，且只导致二甲醚火焰中乙醛的峰值摩尔分数轻微下降。Liu等人[17]还在约1~20bar的近似恒压容器中,测定了在CO2稀释和不稀释条件下的贫二甲醚火焰和富二甲醚火焰的高压火焰速度。二甲醚火焰中惰性和化学活性CO2的动力学比较表明：对于贫燃火焰，CO2的动力学效应和惰性第三体效应均减少了氢原子的产生；而在富燃火焰中，惰性第三体效应增加了氢原子的产生并抑制了CO2的动力学效应。范等人[18]研究了在常压下，添加CO2和H2O对己酸甲酯（生物柴油替代燃料）燃烧的火焰温度、主要产物和中间产物，特别是潜在污染物的耦合作用及两者化学作用之间的相互影响。发现CO2和H2O的耦合作用会减慢己酸甲酯的消耗、降低其火焰绝热温度，并抑制烟黑前驱物C2H2、C3H3以及醛类物质CH2O、CH3CHO的生成。Liu等人[19]为探究实验观察到的添加CO2抑制碳烟形成的化学机理，在乙烯扩散火焰燃料侧和氧化剂侧对添加CO2的化学作用进行了数值研究。数值结果表明，无论是在燃料侧还是氧化剂侧，CO2都参与了化学反应。CO2加入的化学作用对抑制碳烟形成有直接影响，具体表现为乙炔浓度和火焰温度的降低，以及氢原子将CO2转化为羟基，从而促进碳烟形成区内碳烟前驱物的氧化。此外，添加CO2还会抑制NOX的形成。

  1. 结论

通过总结归纳前人研究发现，目前已有诸多关于丁烯同分异构体燃烧特性及CO2对燃料燃烧特性影响的研究，而对于CO2气氛下丁烯同分异构燃料热解特性的详细研究仍然非常少。因此，有必要对CO2气氛下丁烯同分异构燃料的热解特性展开进一步的研究，这对了解更大分子碳氢化学物燃烧颗粒物的生成与控制具有重要的意义。

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